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Mar 06, 2023

Desfase por fonones ópticos en un solo defecto de GaN

Informes científicos volumen 13,

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 8678 (2023) Citar este artículo

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Los emisores de defectos de fotón único (SPE), especialmente aquellos con estados de espín direccionables magnética y ópticamente, en semiconductores de banda prohibida ancha tecnológicamente maduros son atractivos para realizar plataformas integradas para aplicaciones cuánticas. El ensanchamiento de la línea de cero fonones (ZPL) causado por el desfase en los SPE de estado sólido limita la indistinguibilidad de los fotones emitidos. El desfase también limita el uso de estados defectuosos en el procesamiento, la detección y la metrología de la información cuántica. En la mayoría de los emisores de defectos, como los de SiC y diamante, la interacción con fonones acústicos de baja energía determina la dependencia de la temperatura de la tasa de desfase y la ampliación resultante de la ZPL con la temperatura obedece a una ley de potencia. GaN alberga emisores de un solo fotón brillantes y estables en el rango de longitud de onda de 600 a 700 nm con fuertes ZPL incluso a temperatura ambiente. En este trabajo, estudiamos la dependencia de la temperatura de los espectros ZPL de GaN SPE integrados con lentes de inmersión sólidas con el objetivo de comprender los mecanismos de desfase relevantes. A temperaturas por debajo de ~ 50 K, se encuentra que la forma de línea ZPL es gaussiana y el ancho de línea ZPL es independiente de la temperatura y dominado por la difusión espectral. Por encima de ~ 50 K, el ancho de la línea aumenta monótonamente con la temperatura y la forma de la línea evoluciona hacia un Lorentziano. Sorprendentemente, la dependencia de la temperatura del ancho de línea no sigue una ley de potencia. Proponemos un modelo en el que el desfase causado por la absorción/emisión de fonones ópticos en un proceso Raman elástico determina la dependencia de la temperatura de la forma de línea y el ancho de línea. Nuestro modelo explica la dependencia de la temperatura del ancho de línea y la forma de línea ZPL en todo el rango de temperatura de 10–270 K explorado en este trabajo. La energía de fonones ópticos de ~ 19 meV extraída ajustando el modelo a los datos coincide notablemente bien con la energía central de la zona de ~ 18 meV de la banda de fonones ópticos más baja (\(E_{2}(low)\)) en GaN. Nuestro trabajo arroja luz sobre los mecanismos responsables de la ampliación del ancho de línea en GaN SPE. Dado que una banda de fonones ópticos de baja energía (\(E_{2}(low)\)) es una característica de la mayoría de los nitruros del grupo III-V con una estructura cristalina de wurtzita, incluidos hBN y AlN, esperamos que nuestro mecanismo propuesto desempeñe un papel importante. papel en los emisores de defectos en estos materiales también.

Los emisores de fotón único (SPE) son importantes para las aplicaciones de computación y comunicación cuánticas1. Los emisores de fotón único de estado sólido bajo demanda se han realizado en diferentes sistemas de materiales, incluidos puntos cuánticos semiconductores2,3, defectos en materiales bidimensionales4,5 y defectos en materiales de banda prohibida ancha como el diamante6,7 y SiC8. Es muy deseable identificar SPE de alto brillo, espectralmente puros y de alta eficiencia en materiales semiconductores que sean tecnológicamente maduros, que puedan sintetizarse usando epitaxia de alta calidad y que permitan la integración con dispositivos fotónicos y electrónica de control1. Recientemente, se han informado SPE basados ​​en defectos en AlN9 y GaN10,11. GaN es un material directo de banda prohibida amplia de gran importancia tecnológica en aplicaciones relacionadas con láseres de longitud de onda visible y diodos emisores de luz, y dispositivos semiconductores de potencia y RF. Por lo tanto, las SPE en GaN son interesantes y tecnológicamente relevantes. Se informó que los SPE de GaN eran brillantes, fotoestables y exhibieron picos de fotoluminiscencia (PL) nítidos distribuidos en el rango de longitud de onda de 600-700 nm10,11. La naturaleza de estos SPE de GaN sigue siendo esquiva. Se han propuesto como candidatos defectos puntuales en GaN, así como estados de electrones localizados en fallas de apilamiento y dislocaciones en el cristal12,13.

En este trabajo, estudiamos la dependencia de la temperatura de los espectros de emisión de ZPL en SPE de GaN y proponemos un nuevo mecanismo de desfase que involucra la interacción con fonones ópticos para ser responsable del ensanchamiento del ancho de línea de ZPL observado. El ensanchamiento del ancho de línea ZPL causado por el desfase es un desafío para la generación de fotones indistinguibles necesarios en muchos sistemas cuánticos. La dependencia de la temperatura del espectro de emisión de la línea de fonones cero (ZPL) proporciona una gran cantidad de información no solo sobre la naturaleza de los SPE basados ​​en defectos, sino que también ofrece una ventana a los procesos físicos responsables del desfase y la ampliación del ancho de línea de emisión. En la mayoría de los SPE con defectos de estado sólido, la interacción con fonones acústicos de baja energía es responsable de la dependencia de la temperatura de las tasas de desfase, así como del ensanchamiento del ancho de línea de emisión. Se han propuesto varios modelos físicos para el desfase inducido por fonones acústicos para explicar la dependencia de la temperatura de los anchos de línea de emisión observados en SPE de estado sólido. Por ejemplo, la dependencia de temperatura \(T^{3}\) observada en AlN, SiC y hBN SPEs9,14,15 se ha atribuido al desfase inducido por fonones acústicos en cristales con una gran cantidad de defectos16. Se ha demostrado que la dependencia \(T^{5}\) observada en los centros \(\hbox {NV}^{-}\) en el diamante resulta del efecto dinámico de Jahn-Teller en el estado excitado17,18. La dependencia \(T^{7}\) observada en muchos emisores de estado sólido se ha atribuido al acoplamiento cuadrático de los fonones acústicos19,20. La interacción con los fonones ópticos generalmente no se considera un mecanismo importante para el desfase a temperaturas muy por debajo de la temperatura ambiente dadas las grandes energías de los fonones ópticos.

Nuestros resultados experimentales muestran que a temperaturas inferiores a \(\sim\) 50 K, la ZPL tiene una forma de línea gaussiana y el ancho de línea se satura en valores en el rango de 0,7 a 1 meV (rango de 0,2 a 0,3 nm). Este ancho de línea de baja temperatura se atribuye a la difusión espectral. A medida que aumenta la temperatura, la forma de la línea ZPL evoluciona de gaussiana a lorentziana. Curiosamente, la dependencia de la temperatura del ancho de línea no sigue ninguna de las leyes de potencia que funcionan para muchos otros SPE de estado sólido (discutidos anteriormente). Proponemos un modelo en el que el desfase y el ensanchamiento del ancho de línea ocurren por absorción/emisión de fonones ópticos en un proceso Raman elástico. Los datos de ancho de línea coinciden estrechamente con el modelo y se encuentra que la energía del fonón óptico extraída ajustando el modelo a los datos es \(\sim\) 19 meV, un valor que coincide con la energía del \(E_{2}(low )\) La banda de fonones ópticos activa Raman en GaN notablemente bien. Nuestro trabajo ayuda a dilucidar la naturaleza de las SPE en GaN y la física asociada con su desfase como resultado de las interacciones defecto-fonón. Dado que una banda de fonones ópticos de baja energía (\(E_{2}(low)\)) es una característica de la mayoría de los nitruros del grupo III–V con una estructura cristalina de wurtzita, incluidos AlN y hBN, esperamos que nuestro mecanismo de desfase propuesto desempeñe un papel importante. papel importante en los emisores de defectos en estos materiales también. De hecho, trabajos recientes sobre hBN SPE ya han señalado la ausencia de dependencia de la temperatura de la ley de potencia del ancho de línea ZPL21,22.

En este trabajo, investigamos emisores de defectos de fotón único en capas epitaxiales de GaN cultivadas con HVPE. Los emisores de defectos de GaN exhiben fuertes ZPL en el rango de longitud de onda de 600 a 700 nm a temperatura ambiente. Los espectros de emisión representativos de algunos SPE se muestran en la Fig. 1a. Las longitudes de onda del centro ZPL de los emisores E1 a E5 son 602,9 nm, 628,7 nm, 650,1 nm, 684,5 nm y 710,5 nm, respectivamente. Estas longitudes de onda coinciden bien con las longitudes de onda de GaN SPE informadas anteriormente10.

(a) Los espectros PL representativos de cinco SPE de GaN, E1 a E5, se trazan a temperatura ambiente. (b) Se muestra una imagen SEM de cinco lentes de inmersión sólidas (SIL), cada una fabricada alrededor de un SPE. Cada SIL es un hemisferio de radio 2,5 \(\upmu\)m. (c) Las intensidades PL medidas de un SPE antes y después de la fabricación de un SIL se representan en función de la potencia de la bomba. (d) Se muestra el mapa PL espacial de un solo emisor dentro de un SIL.

GaN es un material de alto índice en el rango de longitud de onda visible. Como consecuencia, la mayoría de los PL quedan atrapados dentro del sustrato debido a la reflexión interna total. Para aumentar la eficiencia de recolección de fotones, se fabricó una lente de inmersión sólida (SIL)23,24 en forma de hemisferio de radio 2,5 \(\upmu\)m encima de cada emisor mediante molienda de GaN con haz de iones enfocados, como se muestra en la figura 1b. Para evitar la desviación del haz de iones debido a la acumulación de carga superficial durante la molienda, se pulverizó una capa de Al de 30 nm sobre la superficie de GaN antes de la molienda y el Al que quedó después de la molienda se eliminó mediante un grabado húmedo. Se encontró que la eficiencia de recolección de PL de las SPE mejoró con factores en el rango de 4 a 5 (usando un objetivo de NA de 0.9). La Figura 1c muestra la intensidad PL (en kcps) de un emisor antes y después de la fabricación de un SIL en función de la potencia de la bomba. La Figura 1d muestra el mapa PL de un emisor defectuoso en el centro del SIL. La intensidad de PL medida \(I_{pl}\) se puede ajustar mediante la relación estándar,

Aquí, \(I_{sat}\) es la intensidad de PL de saturación, \(P_{bomba}\) es la potencia de bombeo y \(P_{sat}\) es la potencia de bombeo de saturación. Para los datos que se muestran en la Fig. 1c, \(P_{sat}\) es 650 \(\upmu\)W, \(I_{sat}\) es 171 kcps sin SIL y 779 kcps con SIL, lo que indica que la eficiencia de recolección de PL se mejora por un factor de \(\sim\) 4.5. Esta mejora en la captación de luz garantizó una relación señal/ruido suficiente para las mediciones de temperatura criogénica cuando se utilizó un objetivo NA más pequeño (0,7).

(a) Se grafica la función de correlación de segundo orden \(g^{(2)}(\tau )\) del emisor E3. \(g^{(2)}(0)=0.17\). (b) Se grafica \(g^{(2)}(\tau )\) del emisor E4. \(g^{(2)}(0)=0.19\). Las líneas sólidas muestran los ajustes obtenidos utilizando la expresión dada en el texto.

A continuación, nos centramos principalmente en dos emisores, E3 y E4 en la Fig. 1a, con longitudes de onda de emisión central de 650,1 nm (\(\sim\) 1907,4 meV) y 684,5 nm (\(\sim\) 1811,5 meV), respectivamente . Se encontró que la mayoría de los otros emisores exhibían características similares a ellos. La Figura 2 muestra la función de correlación de segundo orden medida \(g^{(2)}(\tau )\) para estos dos emisores a temperatura ambiente utilizando una potencia de bombeo de 50 \(\mu\)W. \(g^{(2)}(\tau )\) se obtuvo utilizando el modo de resolución de tiempo con etiqueta de tiempo (TTTR) del instrumento MultiHarp150 y se normalizó correctamente. Para ambos emisores, \(g^{(2)}(\tau )\) se puede ajustar mediante la expresión,

Los ajustes se muestran mediante líneas continuas en la Fig. 2. Los valores extraídos de \(\tau _{1}\) son \(3,18\pm 0,24\) ns y \(2,2\pm 0,17\) ns para los emisores E3 y E4, respectivamente, y los valores de \(\tau _{2}\) son \(74\pm 27\) ns y \(65\pm 33\) ns para los emisores E3 y E4, respectivamente. \(g^{(2)}(0)\) es igual a 0,17 y 0,19 para los emisores E3 y E4, respectivamente, lo que confirma estos defectos como emisores monofotónicos. Los valores medidos de \(\tau _{1}\) y \(\tau _{2}\) concuerdan bien con los valores informados previamente10.

Los espectros de emisión del emisor E3 (a) y E4 (b) se trazan para diferentes temperaturas en el rango de 10 a 270 K (con un incremento de 20 K).

Se trazan los espectros ZPL con un ajuste gaussiano y lorentziano a 10 K (a) y 270 K (b) para el emisor E3. También se muestran los espectros ZPL con un ajuste gaussiano y lorentziano a 10 K (c) y 270 K (d) para el emisor E4.

Los anchos de línea FWHM del emisor E3 (a) y el emisor E4 (b) se trazan en función de la temperatura. Las líneas continuas son el ajuste a los datos usando el modelo teórico discutido en el texto.

Los espectros de emisión ZPL se midieron para temperaturas en el rango de 10 a 270 K y los resultados se muestran en la Fig. 3 para los emisores E3 y E4. Otros emisores muestran tendencias similares. Se ve que las energías de emisión del centro se desplazan hacia el rojo con un aumento de la temperatura. La energía ZPL de E3 cambia de 1916 meV a 10 K a 1909,4 meV a 270 K. En el caso de E4, la energía ZPL cambia de 1820,2 meV a 10 K a 1813,5 meV a 270 K. No observamos un S- dependencia de la temperatura en forma de las energías del centro ZPL reportadas previamente10.

Observamos la forma espectral de la ZPL en función de la temperatura. Nuestros datos muestran que los espectros ZPL evolucionan desde una forma de línea gaussiana a temperaturas inferiores a \(\sim\)50 K a una forma de línea lorentziana a temperaturas superiores a \(\sim\)125 K. Esto se muestra en detalle en la Fig. 4, que traza los espectros ZPL de los emisores E3 y E4 a temperaturas bajas (10 K) y altas (270 K), junto con los ajustes gaussiano y lorentziano a estos espectros a las dos temperaturas. Los datos mostrados se obtuvieron usando una bomba de potencia de 300 \(\mu\)W. A 10 K, el espectro de E3 (E4) se puede ajustar mucho mejor con una función espectral gaussiana con un ancho de línea de ancho completo medio máximo (FWHM) de 0,88 meV (0,72 meV). Mientras que a 270 K, el espectro de E3 (E4) se puede ajustar mucho mejor con una función espectral lorentziana con un ancho de línea FWHM de 7,12 meV (6,82 meV). Estas observaciones sugieren que dos mecanismos diferentes están contribuyendo al ancho de línea. Uno puede hacer la suposición más simple de que estos dos mecanismos son independientes. Bajo esta suposición, la forma espectral ZPL está dada con mayor precisión por una función de Voigt \(V(\omega ;\sigma ,\gamma )\) que es una convolución de las funciones gaussiana y lorentziana14,22,25,

Aquí, \(G(\omega ;\sigma )\) y \(L(\omega ;\gamma )\) son funciones gaussianas y lorentzianas con FWHM igual a \(f_{G} = 2\sigma \sqrt{2 \ln 2}\) y \(f_{L} = 2\gamma\), respectivamente. El FWHM \(f_{V}\) de la función de Voigt se puede escribir como,

Al ajustar los espectros ZPL medidos con una función Voigt, se puede extraer el FWHM dependiente de la temperatura de sus componentes gaussiana y lorentziana. Encontramos que el FWHM \(f_{G}\) del componente gaussiano es independiente de la temperatura y es de alrededor de 0,88 meV (0,72 meV) para E3 (E4). Un espectro de emisión con un FWHM independiente de la temperatura y una forma de línea gaussiana es una firma común de difusión espectral en la que la energía de emisión del emisor cambia con el tiempo como resultado de factores tales como cambios en el entorno eléctrico del emisor. Para comprender mejor el mecanismo responsable del componente lorentziano, que domina a temperaturas superiores a \(\sim\)125 K, observamos el ancho de línea FWHM de la ZPL en función de la temperatura. Estos datos se muestran en la Fig. 5a para el emisor E3 y en la Fig. 5b para el emisor E4. Está claro que el componente lorentziano domina el ancho de línea ZPL a temperaturas superiores a \(\sim\)125 K. Usando la expresión dada en Eq. (4), encontramos que la dependencia de la temperatura del FWHM del componente lorentziano no puede ajustarse adecuadamente con una expresión proporcional a \(T^{n}\), donde n es cualquier número entero mayor o igual a 3 (n es igual a 3, 5 y 7 para algunos mecanismos de desfase comunes mencionados anteriormente en este documento). La figura S1 en la información complementaria muestra la mala comparación con los datos que se obtienen si se supone que la dependencia de la temperatura del ancho de línea del componente lorentziano es \(T^{3}\). Esto indica que los mecanismos de desfase comunes, discutidos anteriormente en este documento, podrían no ser los mecanismos de desfase dominantes en el caso de las SPE de GaN. Dado que los anchos de línea ZPL medidos para GaN SPE, que se muestran en la Fig. 5, son órdenes de magnitud mayores que los anchos de línea que resultarían de los procesos de relajación (según lo estimado por la función \(g^{(2)}\) medida), el mecanismo de desfase es bastante fuerte. A continuación, presentamos un modelo teórico para desfasar y mostramos que este modelo se ajusta muy bien a los datos.

El mecanismo de desfase propuesto aquí se representa en la Fig. 6a e implica la absorción/emisión de fonones ópticos en un proceso Raman elástico que da como resultado la dispersión de un fonón óptico del defecto. En otras palabras, el desfase del estado del electrón en el defecto ocurre por la dispersión elástica de los fonones ópticos térmicamente excitados del electrón. Se sabe que un mecanismo similar que involucra fonones acústicos da como resultado una tasa de desfase proporcional a \(T^{7}\) en emisores de estado sólido19,20. Aunque, como se muestra en la Fig. 6a, el desfase ocurre solo en el estado excitado, el desfase que ocurre mediante un proceso similar en el estado fundamental se puede manejar de una manera similar a la que se muestra a continuación.

Suponemos que el hamiltoniano para el estado de defecto que interactúa con los fonones ópticos es,

Aquí, \(c_{j}\), \(a_{\mathbf {k}}\) y \(b_{\mathbf {k}}\) son los operadores de destrucción para el electrón, el fonón óptico y el fotón estados, respectivamente. \(E_{j}\) son las energías de los estados de electrones emisores y, como se muestra en la Fig. 6, los estados \(j=1,2\) participan en la emisión de fotones. \(\omega _{\mathbf {k}}\) son las frecuencias de los fonones ópticos en una banda que está acoplada al emisor. \(\Omega _{\mathbf {k}}\) son las frecuencias de los modos de fotones. V (\(V'\)) es el volumen en el que se normalizan los modos de fonón (fotón). Los parámetros de acoplamiento \(M_{j,\mathbf {k}}\) en la interacción electrón-óptico fonón hamiltoniano describen la interacción potencial de deformación entre el electrón defectuoso y los fonones ópticos. Los términos de acoplamiento \(F_{\mathbf {k}}\) describen el acoplamiento entre el dipolo emisor y el campo de radiación. Para modelar la difusión espectral, hemos incluido términos en las energías de los electrones lineales en el campo eléctrico externo dependiente del tiempo F(t) que se supone que es causado por cargas dependientes del tiempo en el entorno. Los términos cuadráticos en F(t) también pueden incluirse en el hamiltoniano pero su inclusión no afecta la discusión que sigue y las conclusiones26. Suponemos que \(\langle F(t) \rangle = 0\) y \(\langle F(t) F(t')\rangle = F_{o}^{2} e^{-\lambda |t -t'|}\), donde \(\lambda ^{-1}\) es el tiempo de correlación de campo y se supondrá que es mucho más largo que cualquier otra escala de tiempo en el problema. El término de interacción electrón-fonón en el hamiltoniano acopla el estado excitado del emisor con estados virtuales que pueden eliminarse (como se analiza en la sección de información complementaria) para dar el siguiente hamiltoniano efectivo para el proceso de dispersión elástica de fonones que se muestra en la figura 6a.

( a ) Mecanismo propuesto para el desfase que involucra absorción / emisión de fonones ópticos a través de un proceso Raman elástico. \(E_{2}\) (\(E_{1}\)) representa la energía del estado excitado (base) del emisor. (b) Las bandas de fonones en wurtzita GaN se reproducen del trabajo de Ruf et al.27. La energía del modo de fonón óptico \(E_{2}(low)\) en el centro de la zona coincide con el valor obtenido ajustando el modelo a los datos.

dónde,

Si la interacción electrón-fonón es a través del potencial de deformación óptica, entonces es razonable suponer que \(G_{\mathbf {k},\mathbf {q}}\) será grande solo cuando tanto \(\mathbf {k}, \mathbf {q}\) son pequeños (cerca del centro de la zona de Brillouin)28. El espectro de emisión ZPL \(S(\omega )\) se puede obtener a partir de la relación29,

Usando la técnica de expansión cumulante para el propagador cuántico16,30, la expresión anterior da,

Aquí, \(\sigma = |\alpha _{2}-\alpha _{1}|F_{o}/\hbar\), \(2\gamma _{sp}\) es la tasa de emisión espontánea de fotones, y la tasa de desfase \(\gamma\) debido a la interacción con los fonones es,

\(n(\omega )\) es el factor de ocupación del bosón térmico y \(D(\omega )\) es la función de densidad de estados para los fonones ópticos. En la escritura el resultado en Eq. (9), hemos ignorado los cambios constantes en la energía \(E_{2}\) que resultan de las interacciones entre fonones y fotones. Asumiremos que \(\gamma>> \gamma _{sp}\) y que el desfase se debe casi en su totalidad a la interacción con los fonones. Se supone que el producto \(D^{2}(\omega ) |G(\omega )|^{2}\) dentro de la integral tiene un pico cerca de la frecuencia \(\omega _{op}\), que es la frecuencia del modo de fonón óptico acoplado al defecto. ecuación (9) muestra que la forma espectral ZPL vendrá dada por una función de Voigt. La expresión para \(\gamma\) muestra que la dependencia de la temperatura de la tasa de desfase está determinada por el producto \(n(\omega _{op})\left[ n(\omega _{op}) + 1 \right ]\), lo que da una dependencia de la temperatura muy diferente de cualquier ley de potencia.

Usando la expresión para el FWHM de \(S(\omega )\) dada anteriormente en Eq. (4) con los valores determinados experimentalmente de la componente gaussiana \(f_{G}\), y usando la dependencia de la temperatura de \(\gamma\) dada por la expresión en la ecuación. (10) para el componente lorentziano \(f_{L}=2\gamma\), podemos ajustar el FWHM medido de la ZPL, para ambos emisores E3 y E4, en todo el rango de temperatura de 10–270 K con una raíz media error cuadrático inferior a 0,05 meV siempre que asumamos que \(\hbar \omega _{op}\) es igual a 19 meV ± 0,5 meV. Los ajustes obtenidos para \(\hbar \omega _{op} = 19\) meV se muestran mediante líneas continuas en la Fig. 5. La excelente concordancia entre los datos y el modelo plantea la pregunta de si 19 meV está cerca de cualquiera de las energías de fonones ópticos a granel en GaN. Sorprendentemente, la banda de fonones ópticos \(E_{2}(low)\) Raman-active de energía más baja en GaN tiene una energía igual a \(\sim\)18 meV en el punto \(\Gamma\) del Brillouin zona, como se muestra en la Fig. 6b27. Dado que, como se indicó anteriormente, se espera que \(|G(\omega )|^{2}\) sea grande cerca del centro de la zona, el valor experimental de 19 meV para \(\hbar \omega _{op}\) es razonable y consistente con el desfase causado por el acoplamiento entre el emisor y los fonones ópticos \(E_{2}(low)\) a granel. Se sabe que el fonón óptico \(E_{2}(low)\) en GaN es Raman activo y se acopla fuertemente a los estados electrónicos en las bandas de valencia y conducción31.

Dado que la tasa de desfase debido al proceso en la Fig. 6a es proporcional a \(n(\omega _{op})\left[ n(\omega _{op}) + 1 \right]\), la tasa tendría sido insignificantemente pequeño, especialmente a bajas temperaturas, si no fuera por el hecho de que \(\hbar \omega _{op}\) también es muy pequeño. Los nitruros, y el GaN en particular, son únicos entre los semiconductores de banda prohibida ancha porque poseen modos de fonones ópticos con bajas energías en el centro de la zona de Brillouin y estos modos de fonones ópticos son Raman activos y se acoplan a los estados electrónicos. Incluso si el emisor está acoplado a otros fonones ópticos de mayor energía, uno esperaría que el fonón óptico de energía más baja con la ocupación térmica más grande contribuya más a la tasa de desfase a través del mecanismo que se muestra en la Fig. 6a y esto también es consistente con nuestros datos. . Anteriormente habíamos comentado que se ha observado una dependencia de temperatura de ancho de línea \(T^{3}\) para emisores en nitruros AlN y hBN9,14. La dependencia de la temperatura \(T^{3}\) del ancho de línea de un emisor de estado sólido en un material con una gran cantidad de defectos, impurezas, dislocaciones, etc., a menudo se atribuye al desfase causado por el desplazamiento inducido por fonones acústicos del emisor con respecto a estos defectos, impurezas, dislocaciones, etc.16. Esto significa que no se espera que este mecanismo particular esté universalmente presente: el material debe tener una densidad de defectos muy alta o el emisor óptico debe ubicarse cerca de un grupo de defectos particularmente denso.

El acoplamiento de los SPE con defectos de GaN a la banda de fonones ópticos a granel de baja energía es interesante porque sugiere que la estructura de la red cristalina no está distorsionada por los defectos en la medida en que los modos de fonones a granel se modifican significativamente en la vecindad de los defectos. Además, la presencia de una ZPL nítida y fuerte incluso a temperatura ambiente, en contraste con las ZPL de muchos otros defectos (por ejemplo, \(\hbox {NV}^{-}\) se centra en el diamante) que son visibles solo a bajas temperaturas , sugiere que un modo de fonón óptico localizado en el sitio del defecto está ausente o está muy débilmente acoplado al emisor (es decir, un pequeño factor de Huang-Rhys). Finalmente, la estabilidad térmica de los SPE defectuosos sugiere que es muy probable que estos defectos no sean intersticiales. Las características anteriores son todas consistentes con los SPE que son átomos de impureza de sustitución o complejos de impureza-vacante de sustitución. Debemos mencionar aquí que recientemente los estados de electrones localizados en fallas de apilamiento y dislocaciones en el cristal también se han propuesto como candidatos para estos SPE13. Claramente, se necesita más trabajo para determinar la naturaleza de las SPE de GaN.

En conclusión, hemos investigado SPE de GaN y estudiado la dependencia de la temperatura de su espectro de emisión. En contraste con informes anteriores, encontramos que tanto el ancho de línea FWHM ZPL como la longitud de onda del centro de emisión aumentan monótonamente con la temperatura. La dependencia de la temperatura del ancho de línea ZPL se puede explicar muy bien en todo el rango de temperatura de 10 a 270 K mediante nuestro modelo propuesto en el que el desfase se produce a través de la absorción/emisión de fonones ópticos. La energía de fonones ópticos determinada experimentalmente coincide bien con la energía del centro de la zona de la banda de fonones ópticos más baja (\(E_{2}(low)\)) en GaN. Brillantes, estables y rápidos, los SPE de GaN tienen el potencial de ser útiles en aplicaciones que requieren fotones individuales bajo demanda a altas tasas de repetición. Sin embargo, los amplios anchos de línea ZPL podrían representar un desafío para las aplicaciones que requieren fotones indistinguibles. Nuestro trabajo establece los mecanismos responsables de la ampliación del ancho de línea en estas SPE.

Los SPE estudiados en este trabajo están alojados en capas epitaxiales de GaN semiaislantes de \(\sim 4\) \(\upmu\)m de espesor cultivadas Ga-polar usando HVPE en sustratos de zafiro de 430 \(\mu\)m de espesor. Las muestras se obtuvieron de PAM-XIAMEN Co.Ltd. Se usó una configuración de microscopio de barrido confocal personalizada para excitar ópticamente los SPE (usando un láser de bomba de 532 nm) y recolectar el PL. Se utilizó una configuración 4f con un espejo galvo para escanear. El PL recolectado se dividió 50:50 en un espectrómetro y una configuración de Hanbury-Brown y Twiss que consta de dos detectores de conteo de fotones (PMA híbrido 40 de Picoquant) y un correlador (Multiharp150 de Picoquant). Se usó un objetivo de 0,9 NA para todas las mediciones de temperatura ambiente, mientras que para las mediciones de temperatura criogénica, las muestras se montaron dentro de un criostato y se usó un objetivo de 0,7 NA con un collar de corrección para recolectar PL a través de la ventana del criostato. La resolución espectral de la instalación a \(\sim\) 650 nm de longitud de onda fue \(\sim\) 0,18 meV.

Los conjuntos de datos generados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente a pedido razonable.

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Este trabajo fue apoyado por el Centro de Investigación de Materiales de Cornell con fondos del programa NSF MRSEC (DMR-1719875) y también por NSF-RAISE: TAQS (ECCS-1838976).

Escuela de Ingeniería Eléctrica e Informática, Universidad de Cornell, Ithaca, NY, 14853, EE. UU.

Yifei Geng, Huili (Grace) Xing, Debdeep Jena y Farhan Rana

Departamento de Física, Universidad de Cornell, Ithaca, NY, 14853, EE. UU.

Jialun Luo

Escuela de Física Aplicada e Ingeniería, Universidad de Cornell, Ithaca, NY, 14853, EE. UU.

Len van Deurzen y Gregory David Fuchs

Departamento de Ciencia e Ingeniería de Materiales, Universidad de Cornell, Ithaca, NY, 14853, EE. UU.

Huili (Gracia) Xing y Debdeep Jena

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YG escribió el texto principal del manuscrito. Todos los autores revisaron el manuscrito.

Correspondencia a Yifei Geng.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Geng, Y., Luo, J., van Deurzen, L. et al. Desfase por fonones ópticos en emisores de fotón único con defectos de GaN. Informe científico 13, 8678 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-35003-z

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Recibido: 25 enero 2023

Aceptado: 11 de mayo de 2023

Publicado: 29 mayo 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-35003-z

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