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Nov 24, 2023

Exploración de correlación de intensidad (IC

Informes científicos volumen 13,

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 7239 (2023) Citar este artículo

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Una corrección del autor de este artículo se publicó el 17 de mayo de 2023

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La dispersión de la luz, ya sea causada por elementos deseados o espurios, se considera uno de los principales fenómenos que presentan grandes desafíos para la caracterización óptica no lineal (NL) de medios turbios. El factor perturbador más relevante es la deformación aleatoria que sufre la distribución espacial de la intensidad del haz láser debido a la dispersión múltiple. En este trabajo, presentamos la técnica de barrido de correlación de intensidad (IC-scan) como una nueva herramienta para caracterizar la respuesta óptica NL de los medios de dispersión, aprovechando la dispersión de la luz para generar patrones de motas sensibles a los cambios de frente de onda inducidos por el autoenfoque. y efectos de autodesenfoque. Las curvas de transmitancia de pico a valle, con una mayor relación señal-ruido, se obtienen analizando las funciones de correlación de intensidad espacial de los diferentes patrones de moteado, incluso en medios muy turbios donde fallan las técnicas de espectroscopia NL convencionales. Para demostrar el potencial de la técnica IC-scan, se realizó la caracterización NL de coloides que contienen una alta concentración de nanoesferas de sílice como dispersores, así como nanovarillas de oro, que actúan como partículas NL y dispersores de luz. Los resultados muestran que la técnica IC-scan es más exacta, precisa y robusta para medir los índices de refracción NL en medios turbios, superando las limitaciones impuestas por las bien establecidas técnicas Z-scan y D4σ.

La dispersión de la luz es uno de los fenómenos ópticos más fundamentales observados debido a la interacción de la luz con la materia, como resultado de las faltas de homogeneidad en el índice de refracción sobre el volumen de dispersión1. La relevancia de la dispersión en varios sistemas de materia condensada dura y blanda se evidencia mediante las diversas técnicas no invasivas desarrolladas para medir el tamaño de las partículas y la estabilidad coloidal2, la detección de microdefectos3, el diagnóstico de tejidos ópticos4, así como para investigar sus aplicaciones en superestructuras ópticas. -resolución5, holografía tridimensional6, criptografía moderna7 y láseres aleatorios8. Incluso en este último sistema, al pasar del régimen de dispersión única al de dispersión múltiple, fue posible estudiar nuevos fenómenos de difusión de la luz, como la fase de luz vítrea compatible con una ruptura de simetría de réplica9 y una fase de Floquet10 en sistemas fotónicos, así como la localización de Anderson de light11. Sin embargo, cuanto más denso y desordenado es el medio que interactúa con la luz, más significativa es la distorsión que provocan los fotones dispersos en los perfiles de intensidad espacial y temporal de los haces transmitidos o reflejados, que no siempre son deseables en los sistemas ópticos y fotónicos12, 13,14.

Los patrones de speckle son un claro ejemplo de la compleja distribución de intensidad que puede sufrir un haz coherente dispersado por un medio desordenado, con un alto grado de dispersión. Estos patrones con intensidades y fases distribuidas aleatoriamente son el resultado de la superposición de muchas ondas dispersas diferentes que interfieren con fases efectivamente aleatorias15. Durante mucho tiempo, los speckles fueron considerados solo como un fenómeno ruidoso que contamina la observación de diferentes procesos físicos, disminuyendo la relación señal/ruido y consecuentemente limitando la precisión y sensibilidad de muchas técnicas ópticas16,17,18,19. Tal interpretación es razonable cuando la dispersión de la luz es causada por partículas espurias, a saber. polvo o imperfecciones del sistema20,21,22. Sin embargo, cuando las motas son el resultado del desorden inherente del sistema, el análisis de sus propiedades estadísticas, como la función de correlación de intensidad y la densidad espectral de potencia, puede arrojar información relevante sobre las propiedades ópticas del sistema estudiado23. Se ha logrado un progreso significativo en el estudio estadístico de patrones de motas en física estelar24, láseres aleatorios25,26,27, procesamiento de imágenes ópticas28, manipulación óptica29, mediciones precisas de contorno, deformación, vibración y tensión en diversos materiales30, desplazamientos y deformaciones de objetos31 y análisis de tejidos biológicos32.

En la espectroscopia óptica no lineal (NL), se ha informado que la fuerte dispersión de luz causada por medios turbios es un problema para la mayoría de las técnicas que miden el índice de refracción NL33,34,35,36. Entre ellos, la técnica Z-scan bien establecida sufre con la distorsión del perfil del haz de intensidad transmitido y el frente de onda inducido en los medios de dispersión, lo que hace que la intensidad transmitida por la pequeña apertura (Z-scan de apertura cerrada (CA)) muestre grandes fluctuaciones en cada paso durante la traducción de la muestra. Las experiencias en medios altamente dispersores, como los coloides que contienen nanopartículas (NP) de SiO2 suspendidas en acetona, muestran que las fluctuaciones en la curva CA Z-scan pueden ser mayores que las variaciones de transmitancia pico-valle, lo que hace inviable su caracterización34. Experimentos similares muestran una baja relación señal-ruido en las curvas de exploración Z de CA cuando se estudiaron el humor vítreo37, los cristales de dihidrógeno fosfato de amonio38 y los cristales líquidos39,40. Para superar esta limitación en los medios de dispersión, se han desarrollado algunas adaptaciones a las técnicas existentes (o nuevas)33,34,35. En el dominio espacial, se propuso el método de imágenes de luz dispersa (SLIM) para recolectar la luz dispersada por el medio turbio, en la dirección perpendicular a la propagación, para obtener imágenes de la evolución del diámetro del rayo láser a lo largo de la propagación34. Aquí, el índice de refracción NL se determina analizando las variaciones del ángulo de divergencia inducidas por el efecto de autoenfoque (o autodesenfoque), incluso en una configuración de disparo único. Por lo tanto, a diferencia de las técnicas de transmisión NL que sufren con la dispersión de la luz, SLIM solo se puede usar cuando la dispersión es relevante y las muestras son lo suficientemente gruesas para analizar la propagación de la luz dentro de los medios de dispersión34. Además de medir el índice de refracción de NL, SLIM también se aplicó recientemente para discriminar la extinción de NL debida a la absorción de NL y las contribuciones de dispersión de NL en medios turbios41.

En el dominio espectral, también se han desarrollado nuevas técnicas para medir las variaciones de fase NL en los medios de dispersión mediante el análisis del desplazamiento del espectro de frecuencia de un pulso láser transmitido33,35. El análisis espectral, como se hace en la técnica de remodelación espectral, tiene la ventaja de que, a diferencia del análisis de la forma del haz, no se ve afectado por los efectos de dispersión lineal33. Sin embargo, su configuración experimental es más compleja que las técnicas SLIM y Z-scan espacial, ya que requiere el uso de pulsos ultracortos reformados espectralmente por un modulador óptico acústico, para hacer un agujero en el espectro del láser de incidencia que se llenará al pasar a través de él. un medio NL, debido a la automodulación de fase. Esta técnica de relleno de orificios se adaptó recientemente a un aparato experimental más simple, llamado Z-scan de dominio espectral, que se ha utilizado para medir el índice de refracción de portaobjetos de sílice fundido esmerilado35 y córnea humana42. A pesar de la buena sensibilidad de estas técnicas de NL en el dominio espectral, su precisión depende de qué tan bien definido esté el perfil temporal del haz, así como de la ausencia de efectos de autoacentuación que inducen la ampliación espectral del pulso láser. Por tanto, la medida del índice de refracción NL en medios dispersores sigue siendo un gran reto para la óptica NL, y su estudio se apoya en la necesidad de caracterizar medios biológicos, cristales líquidos y otros materiales que presentan un alto grado de dispersión.

En este trabajo, presentamos el escaneo de Correlación de Intensidad (IC-scan) como una nueva técnica óptica NL, en el dominio espacial, que permite la caracterización óptica NL adecuada de medios fuertemente dispersos causados ​​por imperfecciones del sistema, o por la presencia de lineal o Dispersores NL. La técnica de escaneo IC utiliza la dispersión de luz causada por medios turbios (o difusores de luz) para generar patrones de motas, en el campo lejano, que son sensibles a los cambios del frente de onda inducidos por los efectos de autoenfoque y autodesenfoque. Al analizar la función de autocorrelación de intensidad de los patrones de motas generados durante la traslación de la muestra alrededor del foco de una lente, es posible obtener curvas similares a las de Z-scan, pero con niveles de ruido más bajos, incluso cuando la dispersión es tan alta. fuerte que destruye el perfil de intensidad espacial del haz transmitido. Además, los efectos de modulación de fase propia puros, libres de contribuciones de dispersión lineal, se pueden obtener analizando la función de correlación cruzada de intensidad entre las mediciones de exploración IC realizadas en los regímenes lineal y NL. Como prueba de principio, las mediciones del índice de refracción NL se realizaron mediante IC-scan en coloides etanólicos (acuosos) NL altamente concentrados que contenían nanoesferas de sílice (nanobarras de oro) como dispersores de luz (partículas NL y dispersores), utilizando un láser de titanio-zafiro (788 nm, 100 fs, 76 MHz), y los resultados se compararon con las técnicas bien establecidas Z-scan43 y D4σ44.

La Figura 1 muestra la configuración experimental utilizada para medir los índices de refracción NL de medios transparentes y turbios. Para excitar la respuesta térmica NL de los diferentes solventes y coloides, descrita en la sección de Medios no lineales, se utilizó un láser Ti:Sapphire de bloqueo de modo que emite pulsos gaussianos de 100 fs a 788 nm y con una tasa de repetición de 76 MHz. El control de la potencia del haz incidente estuvo a cargo de una placa λ/2 seguida de un prisma Glan (P), que asegura que el haz esté linealmente polarizado. Posteriormente, el haz gaussiano se enfocó con una lente de distancia focal de 10 cm (L), lo que produjo una cintura del haz de ~ 25,5 μm en la posición de enfoque (longitud de Rayleigh: \({z}_{0}\approx 2,6\) mm ). Para las mediciones, se movió una celda de cuarzo (espesor: L = 1,0 mm < z0) llena de medio NL a lo largo de la dirección de propagación del haz (eje Z) alrededor de la región donde se enfoca el haz láser. El haz transmitido pasa a través de un elemento sensible a las distorsiones de frente de onda (WDS), ubicado en el campo lejano, y finalmente su perfil de intensidad transversal es registrado en su totalidad por una cámara CCD.

Configuración experimental utilizada para caracterizar la respuesta NL de medios transparentes y turbios mediante técnicas Z-scan e IC-scan. P: polarizador; M: espejo; L: lente; WDS: sensor de distorsión de frente de onda; A: apertura; D: difusor.

La elección de WDS define la técnica que se utiliza para medir la respuesta óptica NL de diferentes medios. Por ejemplo, cuando el WDS es un iris, la configuración experimental corresponde a la bien establecida técnica CA Z-scan43. Por otro lado, cuando se elimina el WDS, la integración del perfil de intensidad en el CCD, en cada paso del medio NL, da lugar a la técnica Z-scan de apertura abierta (OA)43, mientras que se accede a la técnica D4σ cuando se analizan los momentos de irradiancia transversal45. Varios tipos de WDS se informan en la literatura como adaptaciones a la técnica Z-scan para medir el índice de refracción NL (ver 46 y la referencia allí).

La técnica IC-scan, propuesta en este trabajo, utiliza difusores de luz transparentes como WDS para generar patrones de motas, cuya función de correlación de intensidad es altamente sensible a los cambios de frente de onda inducidos por efectos de autoenfoque (o autodesenfoque). La Figura 2a ilustra un patrón moteado capturado por el CCD (1024 × 1280 píxeles), cuando la celda de cuarzo (muestra) está vacía. La función de autocorrelación de intensidad espacial 2D \(\left({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\Delta r\right)=\frac{\langle \int {d} ^{2}rI\left(r\right)I\left(r+\Delta r\right)\rangle }{\int {d}^{2}r\langle I\left(r\right)\rangle \ langle I\left(r+\Delta r\right)\rangle }\right)\), que se muestra en la Fig. 2b, exhibe la forma esperada para un patrón moteado con distribución de intensidad gaussiana, que varía de \({g}_{self }^{\left(2\right)}\left(0\right)\approx 2.0\) a \({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\infty \right )=1.0\)22, donde los corchetes angulares \(\langle \cdots \rangle\) denotan el promedio de muchas realizaciones. Se utilizaron cincuenta imágenes consecutivas para calcular la función de correlación de intensidad espacial 2D en cada posición de la muestra NL. Para cada imagen, el rayo láser ilumina una zona diferente del difusor de luz, que gira de una imagen a la siguiente. El ancho de \({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\Delta r\right)\) da el tamaño medio de las motas, que se midió en ~ 20 píxeles. Además, la distribución normal es corroborada por la función de densidad de probabilidad de intensidad, \(P\left(I\right)\), ya que se comporta como una función cercana a una línea recta, en escala semilogarítmica (ver Fig. 2c ). Las curvas de escaneo IC se construyen trazando el valor máximo de \({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\Delta r\right)\) como una función de la posición de la muestra alrededor el plano focal de la lente L, como se muestra en la sección de simulación numérica.

( a ) Patrón de manchas obtenido mediante la técnica de escaneo IC y su ( b ) correlación de intensidad espacial 2D y ( c ) función de densidad de probabilidad de intensidad. El perfil de intensidad se recogió para una celda vacía.

Es importante resaltar que la configuración experimental de la técnica IC-scan es muy similar a las conocidas técnicas Z-scan y D4σ. Esto se debe a que en las tres técnicas utilizadas, el desfase NL que se produce en el haz láser que interactúa con el medio NL es el resultado de la modulación del índice de refracción inducida por el perfil de intensidad del haz, lo que provoca el autoenfoque (o autodesenfoque). ) efecto. Sin embargo, la diferencia entre las técnicas radica en la metodología de detección que varía según el tipo de WDS utilizado. En la técnica IC-scan, el análisis de la fase del haz se realiza mediante una medida interferométrica introducida por la presencia del difusor, en el campo lejano, que da lugar a patrones de speckle con diferentes distribuciones de intensidad. Así, la técnica IC-scan surge como una aplicación de la metrología del speckle dedicada a la medida del índice de refracción NL a través de las deformaciones de fase monitoreadas por el análisis de la función de correlación de intensidad, que tiene una base teórica sólida en varios estudios15,47. Resaltamos que los difusores actúan solo como WDS, es decir, las motas no experimentan el autoenfoque (autodesenfoque) que suele ocurrir cuando se propagan en medios con índice de refracción NL positivo (negativo), como se reporta en48.

Se utilizaron cuatro medios NL, con y sin dispersión de partículas, para demostrar el potencial del IC-scan para medir los índices de refracción NL en comparación con las técnicas Z-scan y D4σ. Dos de ellos son solventes típicos de NL, a saber. etanol puro (≥ 99,9 %) y metanol (≥ 99,9 %), adquiridos de Sigma-Aldrich, utilizados como medios NL transparentes (sin dispersores), como se muestra en la Fig. 3a. Para representar los medios NL con diferentes contribuciones de dispersión de Rayleigh, se prepararon dos coloides que contenían NP de sílice (SiO2) suspendidas en etanol, siguiendo el procedimiento descrito en49, con fracciones de volumen de 8,2 × 10–3 y 4,1 × 10–2. Su imagen de microscopía electrónica de transmisión (TEM) (Fig. 3b) revela partículas esféricas con un diámetro promedio de ~ 120 nm, y su espectro de extinción es característico de la dispersión de Rayleigh porque depende de \({\lambda }^{-4}\ ), donde \(\lambda\) es la longitud de onda de la luz incidente.

(a) Espectros de extinción normalizados e (b,c) imágenes TEM para medios de dispersión representados por NP de sílice esférica (SiO2) y nanobarras de oro (Au-NR) suspendidas en etanol y agua, respectivamente. Se trazaron los espectros de extinción de los disolventes para demostrar su transparencia.

También se utilizaron nanorods de oro coloidal (Au-NR) como medio de dispersión con un fuerte comportamiento óptico NL. Para esto, los Au-NR se sintetizaron químicamente mediante un método de crecimiento mediado por semillas50 para exhibir un diámetro de sección transversal promedio de 15,0 ± 0,6 nm y una relación de aspecto (AR) igual a 3,4 (ver Fig. 3c). Las dimensiones del NR se eligieron de modo que su resonancia de plasmón de superficie localizada longitudinal (l-LSP), que se sabe que exhibe una contribución de dispersión significativa51, esté centralizada cerca de la longitud de onda del láser (788 nm), como se muestra en la Fig. 3a. Para las mediciones de escaneo IC, los coloides Au-NR se diluyeron en agua desionizada para presentar fracciones de volumen de 2,5 × 10-5, 5,0 × 10-5 y 7,5 × 10-5.

Debido a la alta tasa de repetición del láser de excitación, los medios estudiados en este trabajo exhiben una no linealidad óptica dominada por efectos térmicos. Sobre este origen, se utilizó el modelo no local propuesto en52 para simular los resultados experimentales obtenidos por las técnicas Z-scan, D4σ e IC-scan, ya que presentó mejores resultados que los modelos de lente térmica y lente térmica aberrante. Al expresar el campo óptico en la forma amplitud-fase, \(E=\left|{E}_{in}\right|\mathrm{exp}\left[i\phi \right]\), el modelo no local define que las ecuaciones de evolución, a lo largo del eje de propagación del haz (eje z), para la fase y la intensidad de un haz gaussiano incidente que pasa a través de una muestra delgada de NL se pueden escribir como53:

donde \(\Delta n\left({I}_{m}\right)={n}_{2}{I}_{m}={n}_{2}\left({I}_{ 0}{G}_{m}\right)\) para medios que exhiben un índice de refracción de tercer orden, \({n}_{2}\), y un coeficiente de extinción dependiente de la intensidad, \(\alpha \left ({Estoy en lo cierto)\). \({I}_{m}\) es la intensidad no local que se puede expresar como el producto del valor máximo en el eje, \({I}_{0}\), y un perfil no local de Gauss, \( {G}_{m}={\left({G}_{local}\right)}^{m/2}\), con \({G}_{local}=\mathrm{exp}\left [-2{r}^{2}/{w\izquierda(z\derecha)}^{2}\derecha]{\izquierda[1+{\izquierda(z/{z}_{0}\derecha) }^{2}\right]}^{-1}\), \(w\left(z\right)={w}_{0}\sqrt{1+{\left(z/{z}_ {0}\right)}^{2}}\), cintura del haz gaussiano: \(w\left(z=0\right)={w}_{0}\), longitud de onda: \(\lambda\) , \(k=2\pi /\lambda\) y longitud de Rayleigh: \({z}_{0}\). Observe que el factor de no localidad, \(m\), se introduce como una constante que afecta el radio del haz gaussiano en la muestra NL52,53. Por ejemplo, para \(m<2\) \(\left(m>2\right)\) el cambio de fase NL se extiende (comprime) más allá de la distribución de intensidad incidente, mientras que para \(m=2\) la respuesta NL del medio se considera local43. Vale la pena mencionar que los valores de \({n}_{2}\) medidos en este trabajo para \(m\ne 2\) están relacionados con los coeficientes termo-ópticos que tienden a inducir efectos de autodesenfoque en un equivalente camino a los índices de refracción NL de tercer orden para el efecto Kerr.

Para encontrar la amplitud y la fase del campo óptico en el plano de detección, se utilizó el método de propagación del haz Fast Fourier (BPM)54. Numéricamente, el medio NL de espesor \(L\) se dividió en \(N\) partes de tamaño \(\Delta z=L/N\), con el campo óptico al final de cada paso dado por \(E \left(x,y,z+\Delta z\right)=\widehat{P}\widehat{A}\widehat{L}\widehat{A}\widehat{P}E\left(x,y,z\ bien)\). El operador \(\widehat{P}=\mathrm{exp}\left[ik{n}_{0}\Delta z/2\right]\mathrm{exp}\left\{i\Delta z/2\ izquierda[{\nabla }_{t}^{2}/\left(\sqrt{{\nabla }_{t}^{2}+{n}_{0}^{2}{k}^{ 2}}+{n}_{0}k\right)\right]\right\}\) representa la propagación lineal a través de la distancia \(\Delta z/2\), en un medio homogéneo con índice de refracción lineal \( {n}_{0}\) y derivada transversal \({\nabla }_{t}^{2}=-\left({k}_{x}^{2}+{k}_{y} ^{2}\right)\) en el dominio de Fourier. Las pérdidas de intensidad lineal y NL a lo largo de la propagación se consideran a través del operador \(\widehat{A}=\mathrm{exp}\left[-\alpha \left({I}_{m}\right)\Delta z/4 \right]\), mientras que el operador \(\hat{L} = \exp \left[ {ik\mathop \smallint \limits_{z}^{z + \Delta z} \Delta n\left( {I_{ m} } \right)dz\prime } \right]\) incorpora el cambio de fase NL. Tenga en cuenta que \(z^{\prime}\) representa la profundidad de propagación en el medio NL y \(z\) la posición de la muestra alrededor del plano de enfoque. Los dos últimos operadores, \(\widehat{A}\) y \(\widehat{P}\) concluyen la propagación del haz en un paso \(\Delta z\), donde el campo resultante se utilizará como condición inicial para el siguiente paso. Después de realizar secuencialmente N iteraciones, los patrones de haz de campo lejano para las diferentes posiciones de la muestra NL, alrededor del plano focal, se obtuvieron mediante simulaciones numéricas sobre la propagación en campo libre utilizando el formalismo de Huygens-Fresnel, siguiendo el método descrito en54. Las expresiones analíticas aproximadas para el modelo no local también se informaron en53 utilizando el método de descomposición gaussiana.

Vale la pena mencionar que debido a las fuertes contribuciones de las no linealidades no locales, que inducen grandes variaciones de fase NL (\({\Delta \phi }_{0}\)), el BPM es importante para permitir el ajuste de la curva experimental considerando la aproximación de la muestra. Es decir, en el régimen NL, el medio se considera "delgado", si la longitud de la muestra es lo suficientemente pequeña como para ignorar los cambios en el diámetro del haz dentro de la muestra debido a la refracción no lineal43. Dado que en el método BPM Eqs. (1) y (2) se resuelven iterativamente para longitudes de muestra de un tamaño de paso, \(\Delta z\), el criterio de muestra delgada implica que \(\left(\Delta z=L/N\right)\ll \mathrm{z}_{0}/{\Delta \phi }_{0}\), que se obedece fácilmente ya que se usaron valores grandes de N. En las simulaciones numéricas, se eligió N como el valor mínimo, de modo que cuando se duplica, las curvas Z-scan, IC-scan y D4σ presentan los mismos resultados. En este trabajo, el valor mínimo utilizado para N fue 1000.

A partir de los patrones de haz de campo lejano simulados, \({E}_{FF}\left(x,y,z\right)\), las curvas Z-scan y D4σ se ajustaron calculando la transmitancia normalizada, \(T \left(z\right)\), y momentos normalizados de segundo orden, \({m}_{2}\left(z\right)\), respectivamente. Para Z-scan, la transmitancia normalizada se calculó usando la expresión \(T\left(z\right)={\int }_{0}^{{r}_{a}}{\left|{E} _{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}dxdy/{\int }_{0}^{{r}_{a}}{\left|{E} _{FF}^{\left(0\right)}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}dxdy\), donde \({r}_{a}\) es el radio de una apertura circular y \({E}_{FF}^{\left(0\right)}\left(x,y,z\right)\) es el patrón de haz de campo lejano cuando la absorción y Las contribuciones de refracción NL son cero. Para reproducir las condiciones experimentales del esquema CA Z-scan, se calculó la transmitancia sobre el área de una apertura circular con un radio de 335 µm (\({r}_{a}=\) 50 píxeles), centrada en \ (\left({x}_{0},{y}_{0}\right)=\left(\mathrm{0,0}\right)\). Las curvas D4σ se calcularon utilizando el área total del haz a través de la expresión: \({m}_{2}\left(z\right)={\iint }_{-\infty }^{\infty }{\left| {E}_{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}{\left(x-\overline{x }\right)}^{2}dxdy/{\iint }_{-\infty }^{\infty }{\left|{E}_{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}dxdy\) con \(\overline {x }={\iint }_{-\infty }^{\infty }{\left|{E}_{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}xdxdy /{\iint }_{-\infty }^{\infty }{\left|{E}_{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}dxdy\), y también normalizado por \({m}_{2}^{0}\left(z\right)\), calculado cuando las no linealidades son cero.

Dado que la técnica de escaneo IC utiliza un difusor de luz como elemento sensible a las distorsiones del frente de onda, las curvas experimentales se modelaron transmitiendo patrones de haz de campo lejano a través de una superficie rugosa utilizando la función de transferencia óptica55. Brevemente, los campos aleatorios se generaron multiplicando \({E}_{FF}\left(x,y,z\right)\), obtenido en la sección anterior, por \({e}^{-i\varnothing }\), donde \(\varnothing (x, y)\) corresponde a una matriz aleatoria generada a partir de una distribución uniforme en el rango de \((-\pi , \pi )\). Por lo tanto, el campo de fase aleatorio viene dado por \({E}_{rand}\left(x, y,z\right)={E}_{FF}\left(x,y,z\right){e }^{-i\varnada}\). Sin embargo, dado que los medios ásperos aleatorizan la fase del campo en función de su grado de dispersión, se agregó un filtro de frecuencia espacial para reproducir los patrones de motas obtenidos experimentalmente. En el dominio de la frecuencia espacial, usamos: \(E\left({k}_{x},{k}_{y} ;z\right)={F}_{x,y}[{E}_ {rand}\left(x, y;z\right)] H({k}_{x},{k}_{y})\), donde el primer término denota la transformada de Fourier 2D de \({ E}_{rand}\left(x, y;z\right)\) y \(H({k}_{x},{k}_{y})\) es un filtro de frecuencia espacial que consta de un Sistema de imágenes 4-f que contiene una máscara en el plano de Fourier, que permite la transmisión de fotones cuyas frecuencias espaciales pasan a través de una apertura circular de radio ρ56. Dado que las frecuencias espaciales \(\left({k}_{x},{k}_{y}\right)\) están mapeadas en el plano de Fourier en los puntos \(\left(x,y\right)= \left(\frac{f{k}_{x}}{k},\frac{f{k}_{y}}{k}\right)\), donde k corresponde al vector de onda y f al distancia focal de las lentes utilizadas en el sistema 4-f, tenemos que \(H\left({k}_{x},{k}_{y}\right)\) tiene el mismo comportamiento que una función pupila en el espacio real, dado por: \(h\left(x,y\right)=1\) para coordenadas dentro de un círculo de radio ρ \(\left(\text{ie } \sqrt{{x}^{2 }{+ y}^{2}}<\rho \right)\) y \(h\left(x,y\right)=0\) en caso contrario. Por lo tanto, \(H\left({k}_{x},{k}_{y}\right)\) filtra los fotones con frecuencias espaciales (frecuencia de corte) más bajas que \(\frac{\rho k }{f}\) \(\left(\text{es decir} \sqrt{{k}_{x}^{2}+{k}_{y}^{2}}<\frac{\rho k }{susto)\). Finalmente, los patrones de motas se obtuvieron calculando el campo en el dominio espacial a través de la transformada inversa de Fourier, \(E\left(x,y,z\right)={F}_{x,y}^{-1} \left[E\left({k}_{x},{k}_{y};z\right)\right]\), seguido de la propagación en el espacio libre al plano de detección, a través del paso dividido BPM57 .

En este trabajo, usamos una apertura circular de radio ρ = 2,2 mm para simular correctamente los patrones de motas, en el régimen lineal, como se muestra en las curvas sólidas de la Fig. 2b,c. Estos valores se mantuvieron constantes para el análisis de las curvas de exploración IC en el régimen NL.

La Figura 4 muestra los resultados experimentales obtenidos por las técnicas CA Z-scan, D4σ y IC-scan realizadas para caracterizar la respuesta refractiva NL del etanol puro. Se observa una buena relación señal-ruido en las curvas porque las partículas de dispersión (o defectos) no están presentes en el medio NL. En la Fig. 4a,b, ajustando los resultados experimentales usando el modelo no local (con \(m=0.1\)) descrito en la sección de Simulación numérica, los índices de refracción NL \({n}_{2}^{etanol} =-\left(2.8\pm 0.4\right)\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\) (para Z-scan) y \(-\left(2.2\pm 0.3\right)\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\) (para D4σ) , se obtuvieron. La diferencia entre los valores medidos por CA Z-scan y D4σ probablemente se deba a la asimetría o imperfección en el perfil del haz gaussiano que provoca alteraciones al analizar la transmitancia a través de una pequeña apertura o los momentos de irradiancia transversal (segundo orden), respectivamente. Sin embargo, reportes en la literatura usando el modelo NL local \(\left(m=2.0\right)\) para ajustar las curvas experimentales mostraron valores de \({n}_{2}\) inferiores a los obtenidos por nosotros (ver por ejemplo58). Sin embargo, debido a que la contribución térmica es dominante en la excitación continua o casi continua, el modelo NL no local presenta mejores resultados en comparación con las curvas experimentales, como se muestra en la Fig. 4. Las comparaciones entre los modelos local y no local para ajustar las curvas experimentales son descrito en el Material Complementario.

(a) Z-scan, (b) D4σ y (c) curvas IC-scan obtenidas para etanol a diferentes intensidades. Las líneas continuas en (a) y (b) representan los mejores ajustes de curva usando el modelo no local (sección 3.A), mientras que en (c) representan la simulación numérica usando el procedimiento descrito en la sección 3.B. ( d ) Variación de pico a valle de las curvas de exploración IC para etanol en función de la intensidad incidente.

Las curvas de escaneo IC, que se muestran en la Fig. 4c, se obtuvieron calculando el valor máximo de \({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\Delta r\right)\) , es decir, \({g}_{self, max}^{\left(2\right)}={g}_{self}^{\left(2\right)}\left(0\right)\) , en función de la posición de la muestra, cuando se utiliza un difusor de luz como WDS en el campo lejano (5 cm antes del CCD). Perfiles similares a los de Z-scan, con una estructura pico-valle, se observan en las curvas de IC-scan, comenzando con \({g}_{self, max}^{\left(2\right)}=2 \) en el régimen lineal y aumentando (o disminuyendo) debido a las variaciones del ángulo de divergencia del haz causadas por el cambio de fase NL a intensidades altas. Las variaciones de \({g}_{self, max}^{\left(2\right)}=2.0\) se pueden entender a partir de las diferentes distribuciones de intensidad que exhiben los patrones de motas cuando un difusor de luz se ilumina con diferentes puntos. tamaños Por ejemplo, se informó en59 que el tamaño de la mota aumenta a medida que disminuye el área iluminada, independientemente de la estructura compleja incrustada en la distribución de fase y amplitud del haz que ilumina el difusor. Por lo tanto, si se considera que la ventana de análisis CCD tiene un área fija, al aumentar el tamaño de las motas se obtiene un patrón con menos motas, pero con un mayor contraste \(\left({g}_{self, max}^{\left (2\derecha)}>2.0\derecha)\). Por el contrario, grandes áreas difusoras de iluminación conducen a la construcción de un patrón con una gran cantidad de motas, con tamaños más pequeños, lo que resulta en una distribución de intensidad más homogénea, es decir, un contraste de menor intensidad \(\left({g}_{self, max }^{\left(2\right)}<2.0\right)\). Por esta razón, las curvas de escaneo IC presentan una estructura de pico a valle opuesta a las de D4σ, que miden directamente el tamaño del haz en el plano de detección.

Para validar los resultados experimentales del escaneo IC, se realizaron simulaciones numéricas usando \({n}_{2}^{etanol}=-2.2\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^ {2}/{\text{W}}\) y \(m=0.1\), lo que coincide con los valores obtenidos por D4σ (también próximos a los de Z-scan). Las líneas continuas en la Fig. 4c revelan la buena concordancia entre los resultados experimentales y la simulación numérica de medios NL transparentes bien caracterizados.

De una forma más sencilla, el índice de refracción NL en IC-scan también se puede obtener utilizando un método de referencia externo, siempre que los parámetros NL (\(m\) y \({n}_{2}\)) de un Se conocen materiales de referencia. Por ejemplo, la Fig. 4d muestra la evolución de las variaciones de pico a valle de \({g}_{self}^{\left(2\right)}\), es decir, \(\Delta {g}_{ self, max}^{\left(2\right)}\), en función de la intensidad incidente para el etanol puro. Un comportamiento lineal con pendiente \({S}_{etanol}=\left(2,55\pm 0,05\right)\times {10}^{-2}{\text{cm}}^{2}/{\text {kW}}\) se obtiene para intensidades de hasta 42 kW/cm2. Suponiendo que \({n}_{2}\) se conoce para etanol puro (material de referencia), similar a las técnicas Z-scan y D4σ, donde las variaciones de transmitancia de pico a valle: \(\Delta {T} ^{pv}\propto \Delta {\phi }^{NL}\) y las variaciones del segundo momento de pico a valle: \(\Delta {m}_{2}^{pv}\propto \Delta {\ phi }^{NL}\), respectivamente, en IC-scan proponemos que \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\propto \Delta {\phi }^ {NL}=k{n}_{2}{L}_{eff}I\). Por lo tanto, el índice de refracción NL para un material diferente se puede obtener usando la relación: \({n}_{2}^{j}=\left({S}_{j}/{S}_{ref} \right){n}_{2}^{ref}\), donde los subíndices ref y j representan la referencia y el nuevo medio NL, respectivamente. Esta propuesta se aplicó al estudio de la refracción NL del metanol puro, que también exhibe una dependencia lineal de \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\) en el incidente intensidad (ver Fig. 2S). Usando \({S}_{metanol}=\left(3.60\pm 0.04\right)\times {10}^{-2}{\text{cm}}^{2}/{\text{kW} }\), calculado a partir del ajuste lineal de los resultados experimentales, y el \({n}_{2}^{etanol}\) medido por IC-scan, es posible encontrar \({n}_{2 }^{metanol}=-\left(3,1\pm 0,3\right)\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\), que está muy cerca de los valores \({n}_{2}\) obtenidos por Z-scan \(\left(-\left(3.3\pm 0.2\right)\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\right)\) y D4σ \(\left(-\left(2.7\pm 0.4\right)\times 1{0}^{ -8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\right)\), lo que demuestra la confiabilidad de la técnica de escaneo IC. El \({n}_{2}^{metanol}\) calculado por el método de referencia externa coincide con el valor obtenido del ajuste numérico \(-\left(3.0\pm 0.2\right)\times 1{0} ^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\) descrito en la sección de Simulación numérica (ver Fig. 2S del material complementario).

Es importante mencionar que la expresión para calcular \({n}_{2}^{j}\), utilizando el método de referencia externa, se modifica por un factor multiplicativo cuando el material de referencia y el nuevo NL no presentan la misma factor de no localidad, m. En este trabajo, la dependencia de \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\) en m se puede calcular numéricamente, como se hizo en trabajos anteriores para Z-scan52, 53. Sin embargo, se están desarrollando nuevos estudios para describir analíticamente las curvas de exploración IC.

Aunque IC-scan se puede utilizar para caracterizar la respuesta refractiva NL de medios transparentes, las ventajas de IC-scan sobre otras técnicas se vuelven relevantes al medir la respuesta NL de medios de dispersión. En primer lugar, se prepararon coloides que contenían NP de SiO2 suspendidas en etanol como se describe en la sección de medios de NL. Dado que la dispersión de Rayleigh es más predominante en la región espectral azul, se necesitaron grandes fracciones de volumen de NP para inducir una dispersión de débil a moderada a 788 nm. Por ejemplo, la Fig. 5a ilustra una buena relación señal-ruido en las curvas CA Z-scan y D4σ para f = 8,2 × 10–3 e I = 22,2 kW/cm2. Las curvas experimentales se ajustaron utilizando el modelo de no linealidad no local, obteniendo como resultado un índice de refracción NL que coincide con el del etanol puro \(\left({n}_{2}^{etanol}\right)\). El análisis indica que, bajo las condiciones de excitación utilizadas aquí, las NP de SiO2 desempeñan el papel de dispersores de luz con una no linealidad insignificante, es decir, \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-coloide}=\left (1-f\right){n}_{2}^{etanol}=99\%\left({n}_{2}^{etanol}\right)\).

Curvas CA Z-scan y D4σ para coloides que contienen NP de SiO2 suspendidas en etanol con (a) f = 8,2 × 10–3 y (b) f = 4,1 × 10–2, para una intensidad de 22,2 kW/cm2. Las curvas sólidas en (a,b) se obtuvieron utilizando el modelo de no linealidad no local. ( c, d ) Dependencia de la intensidad del cambio de fase NL obtenido de ( c ) CA Z-scan y ( d ) D4σ mediciones. (e,f) Curvas de escaneo IC para coloides de SiO2 obtenidas de las funciones de autocorrelación de intensidad espacial 2D (curvas azules) y correlación cruzada (curvas negras) y (g,h) sus respectivos \(\Delta {g}_{ max}^{\left(2\right)}\) frente a la intensidad del incidente. (i) Esquema experimental y (j) resultado de la medida de la intensidad de la luz dispersada (Iscat) en función de la intensidad incidente para los coloides de SiO2.

Además, las curvas experimentales muestran que cuanto mayor es la concentración de NPs (f = 4,1 × 10–2), menor es la relación señal/ruido y, en consecuencia, mayor es la desviación con respecto al modelo teórico (sin dispersión), ya que se muestra en la Fig. 5b. En la Fig. 5c, d, respectivamente. Nótese, en ambas técnicas, que \(\Delta {\phi }_{eff}^{NL}\) para el etanol puro y el coloide con f = 8.2 × 10–3 están muy cerca uno del otro, de acuerdo con la Fig. 5a, para intensidades hasta 40 kW/cm2. No obstante, para f = 4,1 × 10–2, la pendiente de la curva \(\Delta {\phi }_{eff}^{NL}\) en función de \(I\) para CA Z-scan (D4σ ) es 2,6 (2,2) veces menor que la del etanol puro, contradiciendo lo esperado a través de \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-coloide}=\left(1-f\right ){n}_{2}^{etanol}=96\%\left({n}_{2}^{etanol}\right)\). En este último caso, es evidente que la dispersión es responsable de causar distorsiones en el perfil de las curvas CA Z-scan y D4σ, lo que lleva a mediciones inadecuadas del índice de refracción NL en medios turbios. La Tabla 1 muestra el \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-coloide}\) obtenido para ambas técnicas utilizando el modelo de no linealidad no local.

Por otro lado, las curvas de escaneo IC muestran una mayor robustez contra la dispersión causada por las NP de SiO2, incluso para concentraciones más grandes, como se muestra en la Fig. 5e,f. Para fines de visualización, todas las curvas de escaneo IC se configuraron para comenzar en \({g}_{max}^{(2)}\left(z=-20 {\text{mm}}\right)=2.0\) , aunque las curvas muestran una disminución en los máximos de las funciones de correlación debido a la disminución del contraste causada por la dispersión de luz inducida por partículas. El desplazamiento vertical no modifica los resultados obtenidos ya que la medida de \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-coloide}\) mediante el método de referencia externa se basa en el análisis de la dependencia de la intensidad de \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\). La Figura 5g muestra que la pendiente de las curvas \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\) para las diferentes concentraciones de SiO2 NP se comporta de manera similar a la observada en \(\Delta {\phi }_{eff}^{NL}\) para Z-scan y D4σ. Como era de esperar, se encontraron valores similares de \({n}_{2}\) para el etanol puro y el coloide con f = 8,2 × 10–3. Mientras tanto, para el coloide con f = 4,1 × 10–2, el \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-coloide}\) fue 1,7 veces menor que el del etanol puro, ya que informado en la Tabla 1. Aunque el \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-coloide}\) obtenido por IC-scan para las concentraciones más grandes difiere del valor teórico esperado \(\left (96\%{n}_{2}^{etanol}\right)\), su precisión es mayor que la de las técnicas Z-scan y D4σ.

Una adaptación en la metodología de análisis de los patrones de speckle capturados por el CCD, en la técnica IC-scan, permite lograr medidas más exactas del índice de refracción NL en medios de fuerte dispersión. Para ello, en lugar de la función de autocorrelación, se propone analizar la función de correlación cruzada de intensidad espacial 2D \(\left({g}_{cross}^{\left(2\right)}\left( \Delta r\right)=\frac{\langle \int {d}^{2}r{I}_{1}\left(r\right){I}_{2}\left(r+\Delta r \right)\rangle }{\int {d}^{2}r\langle {I}_{1}\left(r\right)\rangle \langle {I}_{2}\left(r+\Delta r\right)\rangle }\right)\) entre los perfiles transversales de intensidad de campo lejano (I1 e I2) inducidos en dos regímenes diferentes. El primer régimen se excita a intensidades incidentes bajas (I = 0,1 kW/cm2), donde existen efectos de dispersión lineal pero las no linealidades refractivas son insignificantes. Mientras tanto, en el segundo régimen, las intensidades incidentes (I > 1,0 kW/cm2) son lo suficientemente altas como para excitar tanto los efectos lineales como los NL. Por lo tanto, la función de correlación cruzada permite analizar las propiedades estadísticas de los patrones de moteado que fueron modificados únicamente por efectos de refracción NL.

Las curvas negras en la Fig. 5e,f muestran los nuevos perfiles de escaneo IC para coloides de SiO2 obtenidos al analizar los valores máximos de \({g}_{cross}^{\left(2\right)}\) como un función de la posición de la muestra. Es importante mencionar que la función de correlación cruzada de intensidad espacial 2D también se calculó a partir de 50 imágenes consecutivas capturadas para I1 (régimen lineal) e I2 (régimen NL). Observe en la Fig. 5h que \(\Delta {g}_{cross, max}^{\left(2\right)}\) entre el pico y el valle para el etanol puro y el coloide SiO2 con f = 8,2 × 10–3 evolucionan de manera similar con el aumento de la intensidad incidente, de acuerdo con las otras técnicas. Aún más interesante es que para intensidades de hasta 15 kW/cm2, la técnica de escaneo IC que utiliza la función de correlación cruzada es la única metodología que, como se esperaba, muestra que la pendiente de \(\Delta {g}_{cross , max}^{\left(2\right)}\) curva para el coloide con f = 4.1 × 10–2 es similar a la del etanol puro. Como resultado, \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-coloide}=-\left(2.1\pm 0.1\right)\times 1{0}^{-8} { \text{cm}}^{2}/{\text{W}}\) se obtiene para el coloide de SiO2 más concentrado, correspondiente a ~ 96% del valor obtenido para el etanol puro, como se indica en la Tabla 1. El Los resultados revelan el potencial de la técnica IC-scan para eliminar la contribución de la dispersión lineal en el análisis de las correlaciones cruzadas de intensidad, lo que permite una medición correcta del índice de refracción NL en medios turbios.

Para I > 15 kW/cm2, se observa que para el coloide con f = 4,1 × 10–2, \(\Delta {g}_{cross, max}^{\left(2\right)}\) también se desvía significativamente de los valores encontrados para el etanol puro, lo que indica la contribución de algún fenómeno nuevo de NL que influye en la caracterización del comportamiento refractivo de NL. Para comprender el origen del cambio en la pendiente de la curva \(\Delta {g}_{cross, max}^{\left(2\right)}\) versus I, experimentos para caracterizar el comportamiento de la luz dispersa intensidad con el aumento de la intensidad del láser se realizaron. En estos experimentos, se ubicó una celda con un espesor de 1,0 mm, que contenía coloides de SiO2, en el foco de una lente de 10 cm, idéntica a la utilizada en los experimentos Z-scan, D4σ y IC-scan. La luz dispersada se recolectó en una dirección casi perpendicular a la dirección de propagación del rayo láser incidente utilizando un objetivo de microscopio, una lente plano-convexa y un fotodetector, como se esquematiza en la Fig. 5i.

La figura 5j muestra la dependencia de la intensidad de la luz dispersada (a 788 nm) con la intensidad del láser incidente para los coloides de SiO2. Nótese que para f = 8.2 × 10–3, la intensidad de la luz dispersada (Iscat) presenta un comportamiento lineal (línea roja) frente a la intensidad incidente que se extiende hasta ~ 40 kW/cm2. Sin embargo, de forma similar a la figura 5h para f = 4,1 × 10–2, Iscat exhibe una desviación significativa del comportamiento lineal para I > 15 kW/cm2. Estas contribuciones de dispersión de NL se pueden entender a partir del modelo de Rayleigh-Gans60, expresando el coeficiente de dispersión como: \({\alpha }_{scat}={g}_{s}{\left(\Delta n\right)} ^{2}\), donde \(\Delta n\) representa la diferencia entre los índices de refracción efectivos de la NP y el medio huésped, y \({g}_{s}\) es un parámetro independiente de la intensidad, pero depende del tamaño, la forma y la concentración de las NP y la longitud de onda óptica. Al considerar el comportamiento refractivo NL de los coloides \(\left(\Delta n=\Delta {n}^{L}+\Delta {n}_{2}^{eff}I\right)\), es es posible encontrar expresiones para el \(\left({\alpha }_{scat}^{L}={g}_{s}{\left[{\Delta n}_{L}\right]}^ lineal {2}\right)\) y NL \(\left({\alpha }_{scat}^{NL}=2{g}_{s}{\Delta n}_{L}{\Delta n} _ {2}\right)\) coeficientes de dispersión, con \({\alpha }_{scat}={\alpha }_{scat}^{L}+{\alpha }_{scat}^{NL}I \). Dado que la contribución de NL de las NP de SiO2 se consideró pequeña en comparación con el solvente, \({\Delta n}_{2}\) corresponde principalmente al índice de refracción de NL del etanol, que se volvió significativo para intensidades más altas. Así, como se muestra en la Tabla 1, \({\alpha }_{scat}^{NL}<0\), disminuyendo el coeficiente de dispersión lineal para intensidades altas y corroborando los resultados de la Fig. 5h,j. Por lo tanto, además de la técnica de escaneo IC que permite mediciones de refracción NL sin dispersión, también tiene la capacidad de distinguir contribuciones de dispersión lineal y NL.

Se realizó un estudio similar con coloides Au-NRs, donde la no linealidad está dominada por la respuesta térmica de las nanopartículas. Sin embargo, debido a las dimensiones de los NR, una contribución relevante de la dispersión lineal está presente en la banda l-LSP61, lo que hace que los Au-NR se comporten como dispersores y partículas NL. Este comportamiento dual de los Au-NR hace que su caracterización de NL, utilizando la técnica Z-scan, sufra distorsiones de frente de onda inducidas por dispersión que provocan mediciones erróneas del índice de refracción de NL. De hecho, las Fig. 6a-c exhiben curvas CA Z-scan cuya relación señal-ruido disminuye drásticamente con el aumento de la fracción de volumen. Un resultado aún más crítico es que \({\Delta T}_{pv}^{Z-scan}\) para el coloide Au-NRs con f = 7.5 × 10–5 es menor que para los coloides más diluidos. Al ajustar las curvas experimentales utilizando el modelo de no linealidad no local (líneas continuas verdes), se obtienen índices de refracción NL que no obedecen al crecimiento monótono en función de la concentración de Au-NR, como se muestra en la Tabla 2. Así, la caracterización NL de estas dispersiones Los medios, mediante el uso de la técnica Z-scan, contradicen el comportamiento óptico esperado en las teorías de medios efectivos cuya no linealidad está dominada por la respuesta del NP. Un claro ejemplo es la teoría de Maxwell-Garnett50,62, donde la susceptibilidad efectiva de tercer orden es el resultado de las contribuciones del medio huésped y las susceptibilidades de las NP, ponderadas a través de la fracción de volumen. Las Figuras 6d–f muestran las curvas D4σ para los coloides Au-NR donde, a pesar de exhibir una mejor relación señal-ruido, \(\Delta {m}_{2}^{pv}\) tampoco crece proporcionalmente a la aumento de la concentración de Au-NR.

Curvas normalizadas (a–c) CA Z-scan, (d–f) D4σ y (gl) IC-scan para coloides Au-NR obtenidas de la autocorrelación de intensidad espacial 2D (g–i) y (j–l) cruz -funciones de correlación, para coloides Au-NR con fracciones de volumen de (a,d,g,j) 2,5 × 10–5, (b,e,h,k) 5,0 × 10–5, (c,f,i, l) 7,5 × 10–5 e intensidades incidentes de 0,1 kW/cm2 (cuadrados azules), 0,5 kW/cm2 (triángulos rojos) y 1,1 kW/cm2 (círculos negros). Las líneas sólidas (verdes) en (af) representan el mejor ajuste utilizando el modelo de no linealidad no local. Para fines de presentación, todas las curvas de escaneo IC se han desplazado verticalmente para comenzar en \({g}_{max}^{(2)}=2.0\).

Por el contrario, las curvas de escaneo IC, obtenidas a través del análisis de las funciones de autocorrelación (Fig. 6g-i) y correlación cruzada (Fig. 6j-l), muestran excelentes relaciones señal-ruido para todas las concentraciones exploradas en este trabajo. Además, la figura 7 muestra un aumento lineal monotónico de \(\Delta {g}_{max}^{\left(2\right)}\propto \Delta {\phi }^{NL}=k{n}_ {2}{L}_{eff}I\) con la intensidad del incidente, como se esperaba para ambas configuraciones de escaneo IC. Con respecto a la dependencia de la concentración del índice de refracción NL, las mediciones que utilizan el escaneo Z de CA (Fig. 6a–c) o el escaneo IC de autocorrelación (Fig. 7a) muestran que para fracciones de volumen más grandes, \(\Delta {\phi }^{NL}\) disminuye o se satura, respectivamente, debido a la fuerte dispersión. Sin embargo, cuando se aplica la técnica de escaneo IC usando las funciones de correlación cruzada (Fig. 7b), \(\Delta {g}_{cross,max}^{\left(2\right)}\) presenta una función lineal comportamiento con la fracción volumétrica de la NP, preservando la validez de modelos como el de Maxwell-Garnett para estudiar la respuesta NL de medios compuestos. Por lo tanto, los estudios con coloides de Au-NR refuerzan el potencial de la técnica de escaneo IC de correlación cruzada para medir los índices de refracción NL de medios turbios.

Dependencia de la fracción de intensidad y volumen de la variación de pico a valle de las curvas de escaneo IC obtenidas para los coloides Au-NR utilizando las funciones de correlación cruzada de intensidad espacial 2D (a) y (b). En los planos amarillos, las curvas se construyeron a partir de la proyección de los valores de \(\Delta {g}_{self,max}^{\left(2\right)}\) y \(\Delta {g}_ {cross,max}^{\left(2\right)}\) versus f, para las diferentes intensidades. De arriba a abajo: I = 1,1, 0,8, 0,5, 0,3, 0,2 y 0,04 kW/cm2, correspondiendo este último al régimen lineal (utilizado como referencia en las funciones de correlación cruzada).

En resumen, los experimentos presentes demuestran el potencial de la técnica de escaneo IC para caracterizar adecuadamente la respuesta óptica NL de medios heterogéneos, que pueden exhibir una dispersión tan fuerte (múltiple) que las técnicas de espectroscopia NL convencionales fallan. La capacidad para la caracterización NL de medios turbios con IC-scan radica en el análisis de los cambios de frente de onda inducidos por los efectos de autoenfoque y autodesenfoque a través de las propiedades estadísticas de los patrones de motas que se forman en medios con un alto grado de dispersión. (o pasando por un difusor de luz externo). Por lo tanto, la dispersión elástica, que es perjudicial para las técnicas Z-scan y D4σ, es el fenómeno fundamental que da lugar a la técnica IC-scan. Como prueba de principio, los índices de refracción NL de coloides que contienen nanoesferas de sílice altamente concentradas en etanol y nanobarras de oro en agua se midieron con Z-scan, D4σ e IC-scan. Los resultados revelan que los experimentos IC-scan presentan curvas con una mejor relación señal-ruido, lo que resulta en mediciones más precisas, así como índices de refracción NL que están de acuerdo con los valores teóricos esperados. La precisión de las mediciones de escaneo IC en medios de alta dispersión se logra mediante el análisis de las funciones de correlación cruzada entre los regímenes lineal y NL, que miden la influencia de la refracción NL en los patrones de motas generados, sin los efectos de interferencia causados ​​por la dispersión lineal. De esta manera, IC-scan se presenta como una poderosa herramienta para caracterizar el índice de refracción NL de medios con dispersión lineal (elástica) significativa, como materiales vítreos no homogéneos, medios biológicos y cristales líquidos, manteniendo una configuración experimental simple en comparación con otras técnicas. . Además, la técnica IC-scan presentó la capacidad de identificar regiones donde los efectos de dispersión de NL son relevantes, lo cual es un tema de considerable interés fundamental, y su estudio está actualmente en curso. También se están realizando nuevos estudios para caracterizar la respuesta NL de los cristales líquidos, que tienen la capacidad de generar patrones de speckle por sí mismos, configurando una adaptación a la técnica IC-scan en la que el difusor de luz es prescindible.

Los datos subyacentes a los resultados presentados en este documento no están disponibles públicamente en este momento, pero se pueden obtener de los autores previa solicitud razonable.

Se ha publicado una corrección de este artículo: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34978-z

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A S. Reyna agradece al Dr. Cid B. de Araújo por la infraestructura brindada para el desarrollo de este trabajo.

Consejo Nacional de Desarrollo Científico y Tecnológico (CNPq) - Universal 408016/2018-3; Fundación Estatal de Ciencia y Tecnología de Pernambuco (FACEPE) - APQ-0962-1.05/21 y APQ-1006-1.05/21; Coordinación para el Perfeccionamiento del Personal de Educación Superior (CAPES).

Programa de Posgrado en Ingeniería Física, Unidad Académica de Cabo de Santo Agostinho, Universidad Federal Rural de Pernambuco, Cabo de Santo Agostinho, Pernambuco, 54518-430, Brasil

Mariana JB Crispim, Cícera CS Pereira, Martine Chevrollier, Rafael A. de Oliveira, Weliton S. Martins & Albert S. Reyna

Programa de Posgrado en Ciencia de Materiales, Universidad Federal de Pernambuco, Recife, Pernambuco, 50740-560, Brasil

Nathalia TC Oliveira

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AS Reyna concibió y supervisó el proyecto. MJB Crispim y CCS Pereira realizaron el trabajo experimental, incluido el montaje de los montajes experimentales, las mediciones y el análisis de los resultados. NTC Oliveira sintetizó y caracterizó los nanomateriales. Todos los autores contribuyeron a las discusiones científicas y la preparación del manuscrito.

Correspondencia a Albert S. Reyna.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Springer Nature se mantiene neutral con respecto a los reclamos jurisdiccionales en mapas publicados y afiliaciones institucionales.

Se revisó la versión original en línea de este Artículo: La versión original de este Artículo contenía un error en la sección de Financiamiento. Ahora lee: "Consejo Nacional de Desarrollo Científico y Tecnológico (CNPq) - Universal 408016/2018-3; Fundación de Apoyo a la Ciencia y Tecnología del Estado de Pernambuco (FACEPE) - APQ-0962-1.05/21 y APQ-1006-1.05 / 21; Coordinación para el Perfeccionamiento del Personal de Educación Superior (CAPES)."

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Reimpresiones y permisos

Crispim, MJB, Pereira, CCS, Oliveira, NTC et al. Técnica de escaneo de correlación de intensidad (IC-scan) para caracterizar las no linealidades ópticas de los medios de dispersión. Informe científico 13, 7239 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-34486-0

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Recibido: 06 enero 2023

Aceptado: 02 mayo 2023

Publicado: 04 mayo 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34486-0

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