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Nov 23, 2023

Reglas de diseño para electro fuerte

Materiales computacionales npj

npj Computational Materials volumen 6, Número de artículo: 130 (2020) Citar este artículo

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Detalles de métricas

El aumento explosivo de la fotónica de silicio ha generado un interés renovado en el efecto electro-óptico (EO) o Pockels debido a sus usos potenciales en muchas aplicaciones de dispositivos de próxima generación. Para encontrar materiales con una fuerte respuesta de EO en forma de película delgada, que son esenciales para dispositivos de baja potencia y tamaño reducido, es necesario encontrar una regla de diseño general para materiales de Pockels fuertes. Para dilucidar qué hace que el efecto Pockels sea fuerte, estudiamos el efecto en LiB3O5 (LBO) y CsB3O5 (CBO) y usamos estos materiales como ejemplos prototípicos de dónde falla la sabiduría convencional. Encontramos que los componentes del tensor de Pockels son extremadamente pequeños en ambos materiales, a pesar del alto grado de anarmonía en los cristales, que se ha utilizado como indicador de la presencia de efectos electrónicos no lineales. Relacionamos la falta de respuesta de EO con las grandes frecuencias de fonones ópticos (a pesar de la susceptibilidad de Raman relativamente grande) en LBO y con la pequeña susceptibilidad de Raman (a pesar de las bajas frecuencias de fonones) en CBO, respectivamente. Arrojamos luz sobre los fenómenos físicos subyacentes detrás de la susceptibilidad a Raman, que encontramos que están íntimamente relacionados con la fuerza de acoplamiento electrón-fonón de los estados electrónicos cercanos al borde, e identificamos una ruta para descubrir nuevos materiales EO fuertes.

La notable capacidad de un cristal no centrosimétrico para cambiar su índice de refracción en respuesta a un campo eléctrico aplicado, conocido como efecto Pockels1, ha sido objeto de un estudio cada vez mayor en los últimos años debido a su potencial para facilitar alta velocidad, baja potencia. modulación electroóptica en aplicaciones fotónicas integradas2,3,4,5,6, incluida la transmisión de datos dentro de un chip, chips ópticos lógicos neuromórficos7 y circuitos fotónicos integrados para computación cuántica8,9. Al ser lineal en el campo, el efecto Pockels, o electro-óptico lineal (EO), coexiste con el mucho más pequeño efecto Kerr10 (que es el segundo orden en el campo) y con la generación de segundo armónico (SHG). El efecto Pockels se usa con más frecuencia para la modulación óptica en la industria de las telecomunicaciones, donde el LiNbO3 (LNO), con un coeficiente de Pockels no fijado de r51 = 33 pm/V11, es el material actual "estándar de oro"1,12,13. Sin embargo, debido a la complejidad de integrar LNO14,15,16,17 en Si, los titanatos de perovskita se han convertido recientemente en los temas principales tanto de teoría18,19,20,21,22 como de experimentación7,17,23,24,25,26. 27,28,29,30,31,32 estudios sobre el uso del efecto Pockels en fotónica de Si. El foco principal de estos esfuerzos ha sido BaTiO3 (BTO), debido a su integrabilidad con Si (001)27,28,33 y su gran efecto Pockels sin sujeción (r42 = 1300 pm/V34), que puede retener valores similares a los de la masa. incluso en películas delgadas7.

Es de suma importancia encontrar materiales con grandes respuestas de Pockels para disminuir el consumo de energía y/o el tamaño de los dispositivos EO integrados. Sin embargo, debido a que actualmente no está claro qué mecanismo impulsa la respuesta extremadamente alta de BTO en comparación con otros materiales, la búsqueda de alternativas potencialmente mejores hasta ahora ha procedido de manera bastante empírica.

Recientes estudios teóricos del efecto Pockels en titanatos de perovskita18,19,20 ofrecen un camino sistemático a seguir. Fredrickson et al.19 exploraron la ingeniería de deformaciones en BTO. Encontraron tensiones biaxiales críticas en las que la respuesta de Pockels divergía y los modos de fonón específicos se suavizaban. Hamze y Demkov18 estudiaron el mismo fenómeno en SrTiO3 tenso (STO) y, a través del análisis de los parámetros de modo Grüneisen, relacionaron la anarmonicidad (modos suaves) con una respuesta de EO emergente35,36. Paillard et al.20 reportaron un comportamiento similar en la respuesta de EO de PbTiO3 (PTO) colado. Todos estos cristales tienen en común fonones suaves y gran anarmonía de cristal. Un modelo de oscilador anarmónico 1-D del efecto Pockels37 muestra que el parámetro de Pockels es directamente proporcional al coeficiente del término de fuerza anarmónica, lo que refuerza la supuesta relación entre la anarmónica y la respuesta de EO. Al notar que, en estos materiales, el efecto Pockels está dominado por la red, la figura de mérito apropiada es la relación de la susceptibilidad Raman y el cuadrado de la frecuencia del fonón. Por lo tanto, se puede inferir la siguiente regla de diseño: los cristales no centrosimétricos altamente anarmónicos deben exhibir un gran efecto Pockels.

La anarmonía del cristal a menudo se asocia con grandes coeficientes de expansión térmica. En la Tabla 1, enumeramos una selección de cristales no centrosimétricos y sus propiedades materiales. BTO, STO y PTO tienen grandes coeficientes de expansión térmica, al igual que muchos otros materiales Pockels resistentes. Por lo tanto, un candidato ideal para probar la regla de diseño propuesta es LiB3O5 (LBO). Aunque no se han informado mediciones de Pockels de LBO (Fig. 1), es un cristal óptico no lineal de uso común38 con muchas propiedades ópticas favorables39,40 y cuenta con un coeficiente de expansión térmica de un orden de magnitud mayor41,42 que el de BTO, STO , o toma de fuerza.

La estructura cristalina de LBO. Su grupo espacial es Pna21 y su estructura41,127,128 consiste en una red helicoidal de anillos B3O7 que comparten uno de sus átomos de oxígeno con grupos B3O7 vecinos. Dos de los átomos de B están triplemente coordinados y uno está cuádruplemente coordinado. Los átomos de Li residen en los vacíos de las hélices de B3O7, que están a lo largo del eje c. una celda unitaria de LiB3O5 (a temperatura ambiente41), y b los anillos de B3O7 que forman las cadenas helicoidales.

En este artículo, utilizando cálculos de primeros principios, nos propusimos identificar el origen microscópico de la gran respuesta de Pockels de un material. Nuestros cálculos han descubierto una física más profunda y compleja que la demostrada anteriormente. Contrariamente a nuestras expectativas iniciales, LBO tiene una respuesta de Pockels muy débil debido a la baja masa atómica de Li que conduce a altas frecuencias de fonones. Intentamos inducir una respuesta más fuerte al suavizar los modos mediante el reemplazo de los átomos ligeros de Li con átomos de Cs mucho más pesados ​​considerando el cristal relacionado CsB3O5 (CBO). Esto suaviza con éxito los modos de fonón pero no mejora la respuesta de Pockels, destacando así la importancia de una propiedad diferente, la susceptibilidad a Raman, una conexión señalada originalmente por Johnston y Kaminow43,44. Contrastamos nuestros resultados para LBO y CBO con trabajos previos sobre STO deformado y, utilizando un modelo de enlace estrecho simple, asociamos grandes susceptibilidades Raman con el potencial de deformación del material. Ahora, nuestra regla de diseño refinado establece que, además de la ausencia de simetría de inversión, una gran susceptibilidad Raman (fuerte acoplamiento electrón-fonón) y fonones suaves son ingredientes esenciales para producir una gran respuesta EO.

Todos los cálculos se realizan dentro de la teoría funcional de la densidad (DFT) usando ABINIT45,46,47,48,49,50,51 y siguen el marco teórico desarrollado por Veithen et al.49 (ver la sección "Métodos" para más detalles). Macroscópicamente, el coeficiente de Pockels r relaciona el cambio en el índice de refracción con un campo eléctrico aplicado como \(n\left( E \right) = n_0 - \frac{1}{2}rn_0^3E\), donde n0 es el índice de refracción sin campo1. En un cristal, un campo eléctrico modulador puede acoplarse directamente a los electrones, a la red, o puede causar una modulación de la red a través del efecto piezoeléctrico inverso. Por lo tanto, en general, uno puede escribir el cambio del tensor dieléctrico en respuesta al campo externo como52

Aquí, π es tensión y P es la polarización iónica. El último término es el efecto directo del campo aplicado sobre la polarizabilidad, y solo los electrones pueden responder a la frecuencia de sondeo óptico; esto es SHG \(\left( {\chi ^{(2)}} \right)\). El primer término describe el efecto de tensión causado por el campo aplicado y está presente en frecuencias de modulación bajas; esta es la respuesta no sujetada, lo que significa que la red tiene tiempo para deformarse en respuesta al campo aplicado y puede despreciarse en frecuencias de modulación altas. . El segundo término es la llamada contribución iónica o reticular a la respuesta del OE y está en el centro de nuestro estudio.

Microscópicamente, el coeficiente de Pockels es un tensor \(r_{ijk}\) que relaciona el cambio en la componente ij del tensor dieléctrico inverso de un cristal no centrosimétrico con un campo eléctrico externo estático aplicado en la dirección k10,49,53

Hay tres contribuciones al tensor de Pockels: un componente electrónico, un componente iónico y un componente piezoeléctrico debido al efecto piezoeléctrico inverso49. Estos tres componentes están dados por (en los ejes principales del cristal)49

donde n es el índice de refracción, \(\chi _{ijl}^{\left( 2 \right)}\) es la susceptibilidad óptica no lineal, Ω0 es el volumen de la celda unitaria y \(\alpha_{ ij}^m\), \(p_{m,k}\), y ωm son la susceptibilidad Raman, la polaridad del modo y la frecuencia del modo m en el punto Γ, respectivamente, \(p_{ij\mu \nu }\) es el tensor elastoóptico (fotoelástico), y \(d_{k\mu \nu }\) es el tensor piezoeléctrico. Las ecuaciones (3–5) son las formas microscópicas del primer, segundo y tercer término de la ecuación. (1), respectivamente. La susceptibilidad Raman y la polaridad del modo están dadas por

donde γ etiqueta un átomo, β etiqueta una dirección, τγβ es un desplazamiento del átomo \(\gamma\) en la dirección \(\beta\), \(\chi _{ij}^{\left( 1 \right)} \) es el tensor de susceptibilidad dieléctrica electrónica, \(Z_{\gamma ,k\beta }^ \ast\) es la carga efectiva de Born, y \(u_m\left( {\gamma \beta } \right)\) es el desplazamiento propio del átomo γ en la dirección β en el modo m (que se relaciona con el vector propio por un factor de \(1/\sqrt {M_\gamma }\), donde Mγ es la masa del átomo γ). El tensor total de Pockels se agrupa en dos partes, una parte libre de tensión (sujeta) y una parte libre de tensión (no sujeta). El tensor de Pockels sujeto \(r_{ijk}^\eta\) es la suma de las contribuciones electrónica e iónica, y el tensor no sujeto \(r_{ijk}^\sigma\) suma la contribución piezoeléctrica

Tenga en cuenta que usamos la notación de Voigt10 para colapsar los dos primeros índices cuando reportamos nuestras predicciones del tensor de Pockels.

En nuestro análisis de la anarmonicidad del cristal, utilizamos los parámetros de Grüneisen del modo isotrópico35 (Ec. (S1)); en la información complementaria se proporciona una breve descripción general de cómo calcularlos. Finalmente, también calculamos los potenciales de deformación54,55,56, que dan una medida del acoplamiento electrón-fonón, para modos de fonón seleccionados. El potencial de deformación dm para el fonón óptico m se define por el cambio en la energía del mínimo de banda de conducción (CBM) EC bajo desplazamientos de las posiciones iónicas según el modo del fonón m con amplitud δm

Por lo tanto, una vez que se conoce el potencial de deformación, el cambio del CBM se puede calcular para una amplitud de fonón dada como \({\mathrm{\Delta }}E_C = d_m\delta _m\). Se puede definir una expresión análoga para el máximo de la banda de valencia (VBM), que luego se puede sumar a la expresión del CBM para dar el cambio en la banda prohibida. Sin embargo, debido a que establecemos el VBM en cero en nuestros cálculos, solo consideramos el CBM. Cuanto mayores sean los potenciales de deformación para CBM y VBM para un modo de fonón dado, mayor será el cambio en la brecha de banda bajo desplazamientos atómicos.

Los cinco componentes más grandes del tensor de Pockels para LBO, divididos en contribuciones electrónicas, iónicas y piezoeléctricas, se enumeran en la Tabla 2. Los valores pronosticados son extremadamente pequeños.

Comparando los componentes, vemos que la contribución iónica es del mismo orden que las contribuciones electrónica y piezoeléctrica, a pesar de la extraordinaria anarmonía del cristal LBO. Recuerde de la ecuación. (4), sin embargo, que la contribución iónica es inversamente proporcional a las frecuencias de fonones en Γ, al cuadrado. Las grandes frecuencias de fonones en LBO (Tabla S1), un orden de magnitud mayor que las de los titanatos de perovskita 18,19,20, suprimen la respuesta de EO. ¿Cómo coexisten estas altas frecuencias de fonones con la gran anarmonía térmica? Un estudio de difracción de rayos X en polvo a alta temperatura41 de la expansión térmica de LBO encontró que los mecanismos impulsores detrás de la expansión térmica en LBO eran grandes oscilaciones del átomo de Li a lo largo del eje a, la separación creciente de las cadenas B3O7 que comprenden el c -hélices orientadas (lo que lleva a una gran expansión térmica en las direcciones a y b), y el colapso de un ángulo B-O-B que une diferentes cadenas (lo que lleva a la compresión en la dirección c). Además, la frecuencia de oscilación es proporcional a \(1/\sqrt m\). El átomo más pesado en LBO es el oxígeno, que está estrechamente unido a los átomos B. Por el contrario, en los titanatos de perovskita18,19,20, el modo más anarmónico (y el modo responsable de las grandes respuestas de Pockels) está asociado con una transición de fase ferroeléctrica e implica el desplazamiento de un átomo de Ti mucho más pesado. El mecanismo que subyace a la anarmonía de los titanatos de perovskita es, por lo tanto, bastante diferente del LBO. Por lo tanto, cuando el modo de fonón que impulsa la expansión térmica es un modo de alta frecuencia, la simple asociación entre una fuerte respuesta de Pockels y la anarmonía se rompe.

Dadas estas diferencias entre LBO y los titanatos de perovskita, ¿se puede mejorar la respuesta Pockels del cristal LBO? Calculamos los parámetros de Grüneisen de los diez modos ópticos más suaves de LBO y encontramos que el modo 9 es el más anarmónico (Fig. S1). Este modo de fonón consiste principalmente en el movimiento de los átomos de Li (Fig. S2). Debido a su susceptibilidad Raman relativamente grande y polaridad de modo (Fig. 2), tiene una contribución relativamente alta a \(r^{{\mathrm{ion}}}\) (específicamente, \(r_{23}^{{ \mathrm{modo}}\;9} = 0,32\) pm/V y \(r_{33}^{{\mathrm{modo}}\;9} = - 0,19\) pm/V). Solo la alta frecuencia (\(\omega_0\) = 154,9 cm−1) del modo mantiene pequeña la contribución de este modo al tensor de Pockels. Si podemos suavizar este modo, esperaríamos que aumente la ya (relativamente) gran contribución de este modo.

Para los diez modos ópticos más suaves de LBO, a la magnitud del componente más grande de la susceptibilidad Raman yb la magnitud de la polaridad del modo. Las mismas cantidades se trazan para CBO en c y d, respectivamente. Las susceptibilidades Raman de LBO (a) son mucho mayores que las de CBO (c), mientras que las polaridades de modo (b, d) son aproximadamente las mismas (porque los átomos tienen cargas efectivas de aproximadamente la misma magnitud). Las susceptibilidades Raman de LBO (a) son comparables en magnitud a las de STO con una tensión de compresión biaxial del 1% (Fig. 3a), mientras que las polaridades de modo son mucho más pequeñas y las frecuencias de fonones son mucho más grandes18.

Para suavizar la moda, reemplazamos los átomos de Li en el cristal con átomos de Cs. Cs es ~19 veces más pesado que Li, y debido a que la contribución iónica al tensor de Pockels es inversamente proporcional al cuadrado de la frecuencia de fonones, que a su vez es inversamente proporcional a la masa atómica, esperamos una reducción significativa en las frecuencias de fonones de este reemplazo . Sin embargo, un simple reemplazo de Li con Cs en LBO conduce a un cristal dinámicamente inestable, por lo que en su lugar consideramos el cristal CBO relacionado. Su grupo espacial es P212121, y al igual que LBO, CBO tiene una red de anillos B3O7, pero en CBO comparten cuatro de sus átomos de oxígeno externos con otros anillos B3O757,58. Los átomos de Cs se asientan en los vacíos de esta red, que corren a lo largo de los ejes a y b en lugar de solo a lo largo de un eje como en LBO. Las frecuencias de fonones en CBO (Tabla S1) son mucho más bajas que en LBO, pero el tensor de Pockels (Tabla 2) sigue siendo extremadamente pequeño. Para entender por qué, pasamos ahora al numerador de la contribución iónica al tensor de Pockels (Ec. (4)) que es el producto de la susceptibilidad de Raman (Ec. (6)) y la polaridad del modo (Ec. (7) ). En la Fig. 2, trazamos la magnitud de las susceptibilidades Raman y las polaridades de modo de los diez modos ópticos más suaves de LBO y CBO. Las polaridades de modo de LBO y CBO (Fig. 2b, d) son aproximadamente de la misma magnitud, lo que esperamos porque los átomos en LBO y CBO tienen cargas efectivas Born similares. Las susceptibilidades de Raman (Fig. 2a, c), sin embargo, son un orden de magnitud más pequeñas en CBO. Esto cancela todas las ganancias obtenidas al reducir las frecuencias de los fonones y mantiene pequeña la respuesta neta de EO.

Para comprender el papel de la susceptibilidad a Raman en la respuesta de Pockels, primero consideramos su papel en la mejora extrema de la respuesta de Pockels en STO18 tenso y, en segundo lugar, para obtener una intuición física del mecanismo subyacente, presentamos un modelo de enlace estrecho simple. . En la Fig. 3, graficamos la susceptibilidad Raman y la polaridad del modo de STO bajo dos tensiones de compresión biaxiales, −1,0 % en a y b y −1,2 % en c y d. Hamze y Demkov18 demostraron que a una tensión de −1,2 % (en lo sucesivo denominada tensión crítica), el tensor de Pockels muestra un gran pico con el componente iónico más grande que alcanza \(r_{33}\) = −236,469 pm/V. Esto es causado por la proximidad del cristal en esta tensión a una transición de fase de la fase P4/mmm tetragonal centrosimétrica a la fase P4mm tetragonal no centrosimétrica. El modo de fonón responsable de esta transición se vuelve extremadamente suave en esta variedad, lo que lleva a la gran respuesta de Pockels. Sin embargo, hay una contribución adicional a la gran respuesta. Al comparar las susceptibilidades de Raman a una tensión de -1,0 % y una tensión de -1,2 % (Fig. 3a, c, respectivamente), vemos que la magnitud de la susceptibilidad de Raman aumenta en un orden de magnitud en la tensión crítica. En contraste, las polaridades de modo (Fig. 3b, d) no cambian efectivamente entre las cepas porque, como en el caso de LBO y CBO, las cargas efectivas de Born son idénticas entre las celdas.

Susceptibilidades Raman y polaridades de modo para los 12 modos ópticos de STO (ver Hamze y Demkov18 para detalles de cálculo). La magnitud del componente más grande de la susceptibilidad Raman y la magnitud de la polaridad del modo bajo tensión de compresión biaxial del 1,0 % se muestran en a y b, respectivamente. Los mismos valores se trazan para STO en la tensión crítica en c y d, respectivamente. Las magnitudes de la polaridad del modo esencialmente no cambian bajo las diferentes tensiones (b, d), pero la susceptibilidad Raman aumenta en un orden de magnitud en cada modo (a, c). La frecuencia del modo más suave, el principal contribuyente a la respuesta de Pockels en STO, también se reduce aproximadamente a la mitad, de −1,0 % de tensión a −1,2 % de tensión.

Para obtener más información, calculamos la derivada de la susceptibilidad electrónica con respecto a los desplazamientos atómicos, \(\parcial \chi ^{\left( 1 \right)}/\parcial \tau\), que es el componente clave de la Susceptibilidad Raman (ver Ec. (6)), en un modelo simple de unión estrecha59,60 de una cadena diatómica 1-D con constante de red a y distancia entre los átomos de a/2. Un átomo tiene un orbital 1s y el otro tiene un orbital 2p. Suponemos que la interacción de salto es proporcional a \(1/d^2\) con constante de proporcionalidad A, donde d es la distancia entre los átomos, que es una buena aproximación para muchos materiales61. La susceptibilidad electrónica lineal en un cristal aislante viene dada por61

donde n y \(n^\prime\) son índices de banda para bandas ocupadas y desocupadas, respectivamente, ψn es la función de onda con valor propio \(\varepsilon _n\), y la suma de banda contiene implícitamente una suma sobre toda la zona de Brillouin . Tenga en cuenta que la susceptibilidad va como el cubo inverso de la energía de transición, un detalle que será importante más adelante. Teniendo en cuenta solo las interacciones con los vecinos más cercanos, calculamos una derivada numérica de la susceptibilidad en función del desplazamiento atómico en el modo óptico (consulte la ecuación (12) y la sección "Métodos" para obtener más detalles). Para \(A = 1\;eV \cdot {\AA}^2\), \(a = 1\;{\AA}\), \(\varepsilon _s = 0\;{\mathrm{eV}} \), \(\varepsilon _p = 3\;{\mathrm{eV}}\), y una amplitud de desplazamiento de \(\delta = 0.01a\), obtenemos \(\chi ^{\left( 1 \ right)} = 97.96\) y \(\parcial \chi ^{\left( 1 \right)}/\parcial \tau = - 180.95\;{\AA}^{ - 1}\). En otras palabras, un cambio del 2 % en la longitud del enlace equivale a un cambio de ~20 % en \(\chi ^{\left( 1 \right)}\), mostrando \(\parcial \chi ^{\left( 1 \right)}/\parcial \tau\) es grande.

La conexión entre el cambio en la susceptibilidad Raman, la estructura electrónica y los fonones se puede entender de la siguiente manera. Debido a la tercera potencia en el denominador de la Ec. (11), la energía de transición electrónica más pequeña es la contribución dominante a la susceptibilidad; por lo tanto, los modos de fonón que afectan fuertemente los bordes de la banda deberían tener grandes susceptibilidades a Raman. Si esos modos son suaves, eso a su vez debería asegurar una gran contribución al tensor de Pockels. En la Fig. 4, representamos la energía de transición más pequeña en función de la amplitud de dos modos de fonón diferentes para STO, LBO y CBO (Fig. 4a-c, respectivamente). Los dos modos de fonón para cada material se eligen de tal manera que uno (etiquetado como modo "activo") tiene una gran susceptibilidad Raman y una contribución significativa al tensor de Pockels, mientras que el otro (etiquetado como modo "inactivo") no lo hace. Está claro que en STO el fonón activo provoca un gran cambio en la brecha de banda directa, mientras que en CBO el modo activo casi no tiene efecto. Esto se debe a que la brecha de banda en STO, un óxido de transferencia de carga, está controlada por la separación enlace-antienlace p-d, y el fonón activo cambia la distancia interatómica Ti-O. Esto aclara las diferencias entre estos tres materiales: STO tiene fonones suaves y los modos suaves afectan fuertemente los bordes de la banda, lo que conduce a una gran susceptibilidad a Raman y una respuesta EO. El modo activo en LBO también tiene un efecto significativo en la brecha y, por lo tanto, la susceptibilidad a Raman es relativamente grande, pero las altas frecuencias de fonones suprimen la respuesta de EO. En CBO, esto se invierte con modos muy suaves que tienen muy poco impacto en el intervalo de banda, lo que suprime la susceptibilidad a Raman y la respuesta de EO.

Energías de transición más pequeñas en función de la amplitud de los desplazamientos del modo de fonones para un STO en la tensión de compresión crítica18, b LBO y c CBO. La energía de transición más pequeña de la estructura del estado fundamental para cada material se establece en 0. Los cambios en la energía de transición debido a los modos de fonón que tienen grandes susceptibilidades de Raman y contribuyen fuertemente a la respuesta de Pockels (modos activos de Pockels) se representan en negro, y los cambios en la energía de transición debido a los modos de fonón con susceptibilidades Raman pequeñas y que contribuyen débilmente (o no contribuyen) a la respuesta de Pockels (modos inactivos de Pockels) se representan en rojo.

Este aspecto de las interacciones electrón-fonón se describe comúnmente usando potenciales de deformación54,55,56, que enumeramos para STO, LBO y CBO en la Tabla S2 (también proporcionamos la estructura de banda de LBO y CBO en la Fig. S3). Vemos que el potencial de deformación para todo material es mayor cuando los iones se desplazan según el modo activo de Pockels que cuando se desplazan según el modo inactivo (excepto en CBO, en el que los potenciales de deformación para ambos modos son ~0 eV/ Å), lo que indica que los grandes potenciales de deformación están asociados con grandes susceptibilidades Raman y, por lo tanto, podrían indicar el potencial de fuertes respuestas de Pockels en dichos materiales.

Para resumir, los fonones blandos que inducen cambios sustanciales en la brecha de banda (en otras palabras, aquellos con fuertes acoplamientos electrón-fonón) provocan grandes cambios en la susceptibilidad electrónica, como ilustra el modelo de enlace estrecho anterior. Grandes cambios en la susceptibilidad electrónica a su vez implican grandes susceptibilidades Raman, a las cuales la contribución iónica a la respuesta del EO es proporcional. Por lo tanto, los materiales no centrosimétricos con fonones blandos y una fuerte interacción electrón-fonón probablemente serán materiales de Pockels fuertes. Esto explica por qué LBO y CBO tienen respuestas EO débiles y por qué los titanatos de perovskita son especiales y tienen respuestas EO tan fuertes.

Exploramos la relación entre las propiedades microscópicas, como la anarmonía de la red y la fuerza del acoplamiento electrón-fonón, y el efecto Pockels utilizando LBO como caso de prueba debido a sus coeficientes de expansión térmica extraordinariamente grandes. A pesar de la correspondencia entre los grandes coeficientes de expansión térmica y las grandes respuestas de EO en muchos materiales de EO, encontramos que LBO tiene una respuesta de Pockels muy pequeña. La pequeña respuesta de Pockels es causada por las masas extremadamente pequeñas de los átomos constituyentes que dan como resultado altas frecuencias de fonones ópticos.

Guiados por el análisis de parámetros de Grüneisen de los diez modos de fonones ópticos más suaves, probamos esta afirmación estudiando el cristal CBO relacionado para ver si simplemente aumentar las masas atómicas conduciría a una gran respuesta de Pockels al suavizar los modos. Se encontró que este enfoque era demasiado simplista: en CBO, la pequeña susceptibilidad de Raman da como resultado una respuesta de Pockels débil a pesar de la presencia de modos de fonón mucho más suaves. Un modelo de enlace estricto simple proporciona una descripción física intuitiva del mecanismo subyacente en juego detrás de la susceptibilidad a Raman. Tomando prestado de los métodos utilizados para estudiar los semiconductores, esto se puede explicar en términos del potencial de deformación, que cuantifica la fuerza del acoplamiento electrón-fonón de los estados cercanos al borde. Se muestra que los modos con grandes susceptibilidades Raman tienen grandes potenciales de deformación. Por lo tanto, formulamos una regla de diseño refinada para materiales fuertes de Pockels: los materiales con fuertes acoplamientos electrón-fonón (y por lo tanto grandes susceptibilidades Raman), que no son centrosimétricos y que tienen fonones suaves serán materiales fuertes de Pockels. Por lo tanto, mostramos que los componentes más importantes de la respuesta iónica de Pockels son la suavidad de la frecuencia del fonón (para la cual la expansión térmica y los parámetros de Grüneisen son sustitutos) y la susceptibilidad Raman (fuerte acoplamiento electrón-fonón). Esperamos que nuestros resultados guíen a los científicos e ingenieros de materiales en la búsqueda de nuevos materiales EO con respuestas aún más fuertes.

Todos los cálculos de la teoría de la perturbación funcional DFT y densidad se realizaron utilizando el paquete de software ABINIT45,46,47,48,49,50,51. Para todos los cálculos se utilizaron pseudopotenciales conservadores de normas de Troullier-Martins62 generados con el paquete fhi98PP63. Las configuraciones electrónicas de valencia fueron 2s1 para Li, 2s22p1 para B, 2s22p4 para O y 6s1 para Cs. La energía de correlación de intercambio se calculó en la aproximación de densidad local64,65. Para todos los cálculos se utilizó una cuadrícula de puntos de 8 × 8 × 8 Monkhorst-Pack66,67 y una energía de corte de onda plana de 50 Ha. Los parámetros de red utilizados para todos los cálculos de LBO son \(\alpha\) = 8,444 Å = 15,957 Bohr, b = 7,378 Å = 13,942 Bohr y c = 5,146 Å = 9,725 Bohr, que son parámetros de red experimentales medidos a temperatura ambiente por Shepelev et al.41. Las posiciones atómicas se relajan por completo desde las coordenadas experimentales iniciales hasta que las fuerzas fueron menores que 2 × 10−5 Ha/Bohr.

Para los cálculos de CBO, usamos la estructura experimental determinada por Krogh-Moe57, que tiene parámetros de red \(\alpha\) = 6.213 Å = 11.741 Bohr, b = 8.521 Å = 16.102 Bohr, y c = 9.170 Å = 17.329 Bohr.

Para calcular la contribución piezoeléctrica al tensor de Pockels, necesitamos calcular el tensor fotoelástico (ver Ec. (4)). Hacemos esto deformando la celda unitaria para aislar el componente del tensor que queremos, calculando el tensor dieléctrico, invirtiéndolo y tomando una derivada numérica con respecto a la deformación18,53,68.

En la ecuación. (11), calculamos el elemento de la matriz en el numerador siguiendo a Graf y Vogl69. Para un k* dado, se puede calcular como69

donde α es un índice compuesto que etiqueta el orbital atómico y la posición del átomo en la celda, L (y 0) etiquetan la celda unitaria, n es un índice de banda, Ca son los coeficientes en la expansión de las funciones propias de la hamiltoniano de unión estrecha, y \(t_{\alpha ^\prime ,\alpha }\left( {R_{\alpha ^\prime ,L} - R_{\alpha ,0}} \right) = \left< \ alfa ^\prime ,L{\mathrm{|}}H{\mathrm{|}}\alpha ,0 \right>\).

Las solicitudes de datos deben dirigirse a AAD, [email protected].

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Los autores desean agradecer a Agham Posadas y Elliott Ortmann por la lectura crítica del manuscrito. Este trabajo cuenta con el apoyo de la Oficina de Investigación Científica de la Fuerza Aérea bajo la subvención FA9550-18-1-0053. Todos los cálculos se realizan en el Centro de Computación Avanzada de Texas.

Departamento de Física, Universidad de Texas en Austin, Austin, TX, 78712, EE. UU.

Ali K. Hamze, Marc Reynaud, Jacqueline Geler-Kremer y Alexander A. Demkov

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AKH hizo todos los cálculos y análisis de datos. MR, JG-K. y AKH realizaron la Tabla 1. Todos los autores contribuyeron a escribir el manuscrito. AAD supervisó y dirigió el estudio.

Correspondencia a Alexander A. Demkov.

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Hamze, AK, Reynaud, M., Geler-Kremer, J. et al. Reglas de diseño para materiales electro-ópticos fuertes. npj Comput Mater 6, 130 (2020). https://doi.org/10.1038/s41524-020-00399-z

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Recibido: 29 febrero 2020

Aceptado: 28 julio 2020

Publicado: 21 agosto 2020

DOI: https://doi.org/10.1038/s41524-020-00399-z

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