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Oct 24, 2023

Los pulsos de luz ultracortos rompen la simetría y abren caminos cuánticos para fonones coherentes

Los átomos en un cristal forman una red regular, en la que pueden moverse sobre pequeños

Los átomos en un cristal forman una red regular, en la que pueden moverse pequeñas distancias desde sus posiciones de equilibrio. Tales excitaciones de fonones están representadas por estados cuánticos. Una superposición de estados de fonones define el llamado paquete de ondas de fonones, que está conectado con oscilaciones coherentes colectivas de los átomos en el cristal. Los fonones coherentes pueden generarse mediante la excitación del cristal con un pulso de luz de femtosegundo y sus movimientos en el espacio y el tiempo pueden seguirse mediante la dispersión de un pulso de rayos X ultracorto del material excitado. El patrón de rayos X dispersos da una idea directa de la posición momentánea y las distancias entre los átomos. Una secuencia de tales patrones proporciona una 'película' de los movimientos atómicos.

Las propiedades físicas de los fonones coherentes están determinadas por la simetría del cristal, que representa una disposición periódica de celdas unitarias idénticas. La excitación óptica débil no cambia las propiedades de simetría del cristal. En este caso, se excitan fonones coherentes con movimientos atómicos idénticos en todas las celdas unitarias (celdas unitarias rojas en la Fig. 1 (c) con flechas que indican desplazamientos atómicos). En contraste, una fuerte excitación óptica puede romper la simetría del cristal y hacer que los átomos en las celdas unitarias adyacentes oscilen de manera diferente [Fig. 1(d)]. Si bien este mecanismo tiene potencial para acceder a otros fonones, hasta ahora no se ha explorado.

En la revista Physical Review B (https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevB.107.L180303), investigadores del Max-Born-Institute de Berlín en colaboración con investigadores de la Universidad de Duisburg-Essen han demostró un concepto novedoso para excitar y sondear fonones coherentes en cristales de una simetría rota transitoriamente. La clave de este concepto radica en reducir la simetría de un cristal mediante la excitación óptica adecuada, como se ha demostrado con el bismuto semimetálico cristalino prototípico (Bi).

La excitación ultrarrápida de electrones en el infrarrojo medio en Bi modifica la distribución de carga espacial y, por lo tanto, reduce transitoriamente la simetría del cristal. En la simetría reducida se abren nuevas vías cuánticas para la excitación de fonones coherentes. Como se ilustra en la Fig. 1, la reducción de simetría provoca una duplicación del tamaño de la celda unitaria desde el marco rojo con dos átomos de Bi hasta el marco azul con cuatro átomos de Bi. Además del movimiento atómico unidireccional que se muestra en la Fig. 1(c), la celda unitaria con 4 átomos de Bi permite paquetes de ondas de fonones coherentes con movimientos atómicos bidireccionales como se muestra en la Fig. 1(d).

El sondeo de la estructura cristalina transitoria directamente mediante difracción de rayos X en femtosegundos revela oscilaciones de intensidad difractada (Fig. 2), que persisten en una escala de tiempo de picosegundos. Las oscilaciones surgen de movimientos de paquetes de ondas coherentes a lo largo de coordenadas de fonones en el cristal de simetría reducida. Su frecuencia de 2,6 THz es diferente de la de las oscilaciones de fonones a bajo nivel de excitación. Curiosamente, este comportamiento ocurre solo por encima de un umbral de la fluencia de la bomba óptica y refleja el carácter altamente no lineal, denominado no perturbativo, del proceso de excitación óptica.

En resumen, la ruptura de simetría inducida ópticamente permite modificar el espectro de excitación de un cristal en escalas de tiempo ultracortas. Estos resultados pueden allanar el camino para dirigir las propiedades de los materiales de forma transitoria y, por lo tanto, implementar nuevas funciones en optoacústica y conmutación óptica.